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纳米金催化剂室温氧化CO及其再生研究

刘艳霞  
【摘要】:负载型纳米金催化剂在CO低温氧化、空气净化、燃料电池、电化学生物传感器等方面都具有广泛的应用前景。但是作为一种新型的催化材料,它的失活问题已经成为其进一步推广使用的主要障碍之一。因此研究金催化剂的失活情况、分析失活原因以及探求最佳再生方法,对促进纳米金催化剂的发展和进步具有十分重要的意义。本研究采用大气压介质阻挡放电对等离子体再生纳米金催化剂的可行性进行了初步探讨。主要考察了输入功率、放电气氛中N2含量对失活后纳米金催化剂再生性能的影响。通过质谱和傅里叶变换红外光谱仪对不同N2、O2比例的混合气体放电时的气相产物及放电后催化剂上的表面物种进行了分析。 实验结果表明,采用O2放电,输入功率为15-25 W时,可使Au/CeO2催化剂的活性恢复到相对较高的水平。但是采用氮氧放电,不仅不能使Au/TiO2催化剂的活性得以恢复,反而加剧了催化剂的失活。当放电气氛中N2含量为10%时,Au/TiO2催化剂的活性降至最低,10 min后CO转化率由初始的100%降为14%。质谱和傅里叶变换红外光谱仪的分析结果表明,N2+O2放电过程中会产生大量的氮氧化物物种,如NO2和N2O5等,这些氮氧化物会与催化剂表面相互作用形成类硝酸盐物种,这些类硝酸盐物种可能是氮氧放电导致金催化剂快速失活的主要原因。这种失活是可逆的,可通过加热的方式进行再生。


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