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柱层粘土催化剂上丙烯选择还原NO反应的研究

陆光  
【摘要】:NOx是主要的大气污染物之一,给人类健康和生态环境带来严重的危害,因此有效的去除NOx是环保领域的研究热点。丙烯选择催化还原法(C3H6-SCR)去除NOx具有广阏的应用前景,主要采用的催化剂有分子筛催化剂、贵金属催化剂、金属氧化物催化剂和柱层粘土催化剂。其中柱层粘土催化剂因其较低的反应温度和较好的抗硫抗水性受到广泛关注,但该类催化剂的活性物种及层间柱所起到的作用不明确,并且取得的NO去除效率较低。因此本文以Cu基二氧化钛柱层粘土(Cu-Ti-PILC)为研究对象,探讨丙烯选择催化还原NO反应的活性组分及TiO2柱的作用,并通过添加第二种金属活性组分提高Cu-Ti-PILC催化剂的催化活性。取得的主要研究成果如下: (1)通过调控Cu-Ti-PILC催化剂制备溶液的pH值和预处理条件,得到具有不同铜物种形态的催化剂,研究催化剂在丙烯选择催化还原NO反应中的反应活性和活性物种。结果表明制备溶液为弱酸或采用Ar为预处理气时,催化剂上易形成Cu2+离子;Cu2+离子的催化活性高于其他铜物种形态的催化活性;Cu2+离子可促进催化剂化学吸附NO生成硝酸盐,并且随着Cu2+离子的量的增加,NO转化为硝酸盐的量增大,Cu-Ti-PILC催化剂的催化活性升高。 (2)通过改变Ti-PILC载体中的Ti量及载体的煅烧温度调控催化剂的层间性质及铜钛之间的作用,结合BET、XRD、ICP、TPR、FT-IR、ESR、NO-TPD及C3H6-SCR反应活性研究Ti-PILC载体中TiO2柱对催化剂性能的影响。结果表明TiO2柱会增加蒙脱土结构单元层的层间距、增加催化剂的比表面积、降低载体的离子交换能力、增加孤立的Cu2+离子的量、提高化学吸附NO而生成硝酸盐的量,因此能将N2的收率由14.0%显著地提高到55.4%,将反应温度由320℃明显地降低至280℃。并且,落位于Cu-Ti-PILC催化剂单元层间的离子交换位上及独立的锐钛矿TiO2上的铜前驱体易形成CuO,而通过羟基连接在催化剂结构单元层间的TiO2柱上的铜前驱体易形成活性组分(Cu2+离子)。 (3)通过向Cu-Ti-PILC催化剂中添加Mn、Ru、Pd或Ag,研究金属改性的Cu-Ti-PILC催化剂的催化活性和抗硫抗水性能。结果表明只有添加Pd和Ag的催化剂的催化活性高于Cu-Ti-PILC催化剂的催化活性。Pd负载量为0.2wt.%的Pd/Cu-Ti-PILC催化剂取得的N2收率最高为63.5%,Ag负载量为4wt.%的Ag/Cu-Ti-PILC催化剂取得的N2收率最高为75.0%。添加的Pd或Ag没有破坏蒙脱土的层间结构、铜物种在Ti-PILC载体表面上的分散度及Cu2+离子的配位结构;Pd会降低Cu-Ti-PILC催化剂表面上的Cu2+离子和CuO的量,而Ag会增加Cu-Ti-PILC催化剂表面上的Cu2+离子和CuO的量;Pd和Ag的添加都会提高催化剂化学吸附NO而生成的硝酸盐的量,实现催化活性的提高;Pd的添加会提高催化剂的抗硫性,但是严重破坏其同时抗硫抗水性能;Ag的添加会降低催化剂的抗硫性及抗硫抗水性,但是下降后的催化活性仍然高于Cu-Ti-PILC催化剂的催化活性。 基于以上研究可知,Cu-Ti-PILC上丙烯选择催化还原NO反应的活性组分是以羟基链接在TiO2柱上的孤立的Cu2+离子,添加Pd和Ag实现了Cu-Ti-PILC催化活性的提高。


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