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带有侧链镶嵌基团的有机近红外光敏染料用于染料敏化太阳能电池的研究

郝艳  
【摘要】:染料敏化太阳能电池由于具有较高的光电转换效率和较低的成本已经引起了科学家很大的兴趣。大多数有机光敏染料分子都是Donor-πSpacer-Acceptor(D-π-A)类型,D-π-A类型光敏染料具有摩尔消光系数高、分子结构易于设计和合成等优点,因此引起了众多研究者利用这类染料作为光敏染料的兴趣。但是目前所报导的所有的D-π-A有机光敏染料,主要有两个方面的弊端:一是很难设计出吸收光谱区域达到近红外区域的有机染料分子;二是难以实现使染料分子的吸附基团与电子受体相分离的设计。 到目前为止,已经报导过几种近红外染料,例如芳菁类染料和花染料,但大多数被报导的近红外染料都有一个主要的缺点,就是很难通过调节分子结构来显著提高电池的光电性能。因此合成D-π-A类型的有机近红外光敏染料是我们理想的选择。但是大多数的D-π-A有机光敏染料都以氰乙烯基乙酸作为电子受体和吸附基团,光谱吸收主要在紫外可见区域。由于电子受体与吸附基团为同一基团,这样想要通过改变电子接受体和吸附基团来调节染料的HOMO-LUMO能级,从而使染料的吸收光谱拓宽到近红外区域是非常困难的。 本论文设计合成了18个新型的带有侧链镶嵌基团的有机近红外光敏染料和4个参比染料,这一系列新型的侧链染料都是D-π-A型的,电子供体为不同取代的四氢喹啉,以不同长度的柔性侧链羧酸作为作用于半导体表面的吸附基团,而电子受体是含多个氰基的几种强吸电子基团,以不同的π-桥基相连的电子推拉型光敏染料。相比传统的D-π-A型有机光敏染料(用氰乙烯基乙酸同时作为电子接受体和吸附基团),这些染料的吸附基团与电子受体部分得到了分离,这样就更易于通过调节分子结构来调节光敏染料的轨道能级和光谱吸收。利用质谱、核磁共振氢谱等表征手段,我们对这些化合物进行结构表征。 光敏染料的结构对其光物理、电化学性质有着重要的影响。用吸电子能力更强的多氰基基团来代替传统的吸电子基团(氰乙烯基乙酸)作为电子注入基团,同时将侧链羧酸作为染料的吸附基团,这样能增强D-π-A体系的电子推拉作用,可以更好地将染料的吸收光谱拓宽到近红外区域,增强染料对光的捕捉能力。本论文所设计合成的染料的HOMO和LUMO能级同时满足了被激发的电子有效地注入Ti02导带中,同时失去电子后的氧化态染料分子能够从电解质中得到电子而还原再生。 我们发现通过改变染料的吸电子基团和侧链羧酸的柔性链长度,能够改变染料分子的空间结构,调节DSCs的电荷转移产率、IPCE值和光电转换效率。在染料的供电子基中增加柔性的长碳链显著地提高电池的开路电压,原因可能是分子中长碳链的引入抑制了分子在Ti02表面聚集而产生的暗电流。在染料的π-桥基中引入噻吩基、长碳链噻吩基或3,4-乙烯基二氧噻吩(EDOT)结构单元,吸收光谱区域拓宽到了1000 nm左右,这说明染料分子结构共轭体系的增大,很大程度地增强了染料分子对太阳光的吸收能力,经过优化条件测试,HY113染料敏化的太阳能电池在获得了最好的光电转换性能,在模拟标准太阳光(AM 1.5,100 mW/cm2)下,总的光电转换效率可达5.1%,短路电流密度为13.35 mA/cm2,开路电压为519 mV,填充因子0.73。这是目前所报道的光电转换效率最高的近红外光敏染料。


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