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大体积均匀纳秒脉冲放电等离子体及制备碳纳米颗粒的研究

吕晓桂  
【摘要】:大气压纳秒脉冲放电等离子体具备多数大气压非平衡等离子体共有特点:所含活性粒子相比通常化学反应器产生的活性粒子种类和数量更多,化学活性更强,更易于和所接触的物质发生反应;应用时不需要真空系统,反应可以连续进行。此外,它有自己独特的优势,它更加远离平衡态,电子具有非常高的温度,而离子与中性粒子温度比较低,所以放电效率非常高,等离子体化学活性非常强,这样在应用方面就有了巨大的优势,被成功应用于新材料的制备,臭氧的制备,废水处理,废气处理等方面。 在大气压条件下,放电很不稳定,放电通道很容易收缩,过渡到火花或者弧光放电,破坏空间分布上的均匀性,所以要产生弥散大体积放电是比较困难的;更为不利的是,收缩后的放电通道内能量密度较集中,从而导致等离子体能量效率的下降,同时,热效应也会为其应用带来不便。纳秒脉冲放电由于其电压上升沿快及脉冲宽度窄的优势,可以有效克服上述这些问题。 本工作主要围绕大气压下正极性纳秒脉冲放电等离子体展开如下几项工作:首先根据高压纳秒脉冲放电的特性,考虑多种因素,搭建了放电与测试平台;然后,在开放的空气环境中研究了针对板放电结构下,电极间距和电极锥度对放电空间均匀性及稳定性的影响。在分析其机理的基础上,介入不同规格和不同纵向相对位置的石英介质管,获得了均匀的大体积纳秒脉冲放电等离子体,并对放电等离子体参数及特性进行了诊断与研究。此外,在研究单针一板的基础上,采用其它的放电电极结构来扩大放电等离子体体积和改善放电均匀性;我们也将纳秒脉冲放电技术与冷等离子体射流技术有机结合,研究了三种电极结构下的纳秒脉冲等离子体射流特性:最后,将纳秒脉冲冷等离子体射流应用于制备碳纳米颗粒,并与交流放电等离子体射流的制备碳纳米颗粒进行了对比。 具体研究内容如下: 第一、搭建了高压纳秒脉冲放电实验与测试平台。①研制了适合的电缆,有效降低了辐射;制作了回路中起到调节电压幅值和增强回路匹配作用的水电阻,设计制作了放电腔体;②回路连接阶段,在技术方面本着能让电荷尽快充分导走的原则进行了连接,先后采用了两种连接方案;⑧电路调试阶段,主要从两方面进行优化,一是防辐射抗干扰,我们采取了一系列的措施对回路的每个细节进行了处理,通过实验证明,虽然在非流动空气环境中针板放电条件下,干扰和辐射仍然影响测量,但是在脉冲等离子体射流的研究部分,经过屏蔽抗干扰措施的处理,可以测量到可靠的信号;二是具体研究了并联水电阻盐水浓度对输出电压波形的影响,通过调节获得了满意的输出电压信号。另外,在这部分,设计和尝试了另外一种结构的放电腔。 第二、研究了空气中锥对板放电结构下的纳秒脉冲放电特性。首先选定单一电极,变化电极间距,进行了锥板距离对放电外观影响的研究;之后进行了一定电极间距下,不同锥度的锥电极放电外观的比较;基于以上研究结果,选定电极锥度及锥板距离,在锥板电极之间放置一纵向石英管介质,目的是通过研究其对放电的影响,合理优化参数,得到均匀的大体积纳秒脉冲放电等离子体。具体细分两步进行,首先选择不同半径尺寸的石英管,分别观察其对放电的影响并进行对比;在选定理想的石英管规格之后,变换石英管的纵向相对位置,重点进行研究。在两种不同电极间距条件下,变化石英管位置,对不同条件下的放电等离子体的振动转动温度、电子平均能量进行了研究比较。结果发现,在对两种不同电极间距进行对比的情况下,随着石英管位置的变化,电子平均能量的变化趋势一致。此外,在研究单电极放电的基础上,我们尝试采用另外三类放电电极结构,来得到均匀大体积纳秒脉冲放电等离子体,分别是多针结构、多针套管结构,针对多孔介质板结构,结果表明,相对单针情况,在大体积及均匀度方面均有一定程度的改善。 第三、将纳秒脉冲放电技术与大气压冷等离子体射流技术有机结合,研究了纳秒脉冲冷等离子体射流的特性。在比较三种不同的电极结构(单针电极结构,环状电极结构,单针+环状电极结构)下纳秒脉冲放电电学及光学特件的基础上,得到了高效率的的纳秒脉冲等离子体射流。 第四、基于大气压纳秒脉冲放电等离子体射流的优点,制备了用途极为广泛的碳纳米粒子,并与交流放电等离子体射流的制备结果作了比较。在放电强度适度的情况下,利用纳秒脉冲放电等离子体射流制备的碳纳米粒子粒径小,约为3-5 nm,且粒径均匀,优于交流放电等离子体射流的制备结果,并结合实验现象对机理进行了探讨。


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