收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

大气压介质阻挡放电一步制备TiO_2光催化薄膜

底兰波  
【摘要】:Ti02薄膜已广泛应用于光催化、太阳能电池、生物及抗菌材料的研究。若在不耐热的基片材料(如塑料和棉织品)上沉积Ti02薄膜,则必需低温制备方法。冷等离子体CVD是一种低温下制备薄膜的有效方法,但通常需要昂贵复杂的真空和放电系统。介质阻挡放电是一种典型的大气压冷等离子体放电方式,具有装置简单、易于操作的优点。本文以TiCl4和O2分别为钛源和氧源,开展了大气压冷等离子体一步制备Ti02光催化活性薄膜的研究,取得了如下结果: 1.采用介质阻挡表面放电,开展了大气压冷等离子体一步制备Ti02光催化活性薄膜的探索。 在较低的表面放电功率密度下(0.6W.cm-2)沉积制得的Ti02薄膜,经Raman光谱表征为无定形结构,也无光催化活性。经350℃或450℃热处理后转变为锐钛矿结构,并呈现良好的光催化活性。450℃热处理的Ti02薄膜晶化度和光催化活性均高于350℃热处理的。 将表面放电功率密度提高至1.2W.cm-2,所制得的Ti02薄膜无需任何热处理,就具有明显的光催化活性。本实验在不耐热的塑料基片上,也成功地一步制备出Ti02光催化活性薄膜。 2.采用线-板结构的介质阻挡体放电,开展了大气压冷等离子体一步制备Ti02光催化活性薄膜的研究。 为保证所沉积薄膜的化学组成是Ti02,其反应物O2与TiCl4的分压比必须高于化学计量比(Po2/PTiCl,1)。但在大气压介质阻挡体放电中,这使基片上易成粉而难于成膜。采用大气压线-板结构的介质阻挡体放电和过量的O2(Po2/PTiC14=2.6),通过加入N2对Ti02薄膜沉积过程的调制,从而一步制备获得Ti02光催化活性薄膜。 分别在相同输入功率和相同放电功率条件下,对N2的调制效应进行了考察,结果一致表明:随N2含量增加,Ti02薄膜沉积速率明显降低。SEM照片显示,薄膜表面均呈尺寸比较均匀的颗粒状结构,且随N2含量增加,Ti02薄膜的粒径明显减小。经UV-Vis光谱表征可得,薄膜对可见光具有高的透过性,对紫外光具有很强的吸收。随N2含量增加,薄膜的可见光透光度明显提高。经XPS测试可知,N2含量的变化对沉积薄膜的化学组成与价态没有影响,薄膜的O/Ti原子比均约为1.9—2.0,薄膜均无氮掺杂。经光催化反应评价可得,随N2含量增加,Ti02薄膜的光催化反应速率明显提高。 沉积Ti02薄膜的等离子体发射光谱(OES)诊断和放电气体温度测量结果表明:随N2含量增加,振动温度升高,Ar原子激发温度降低,而气体温度基本不变。因此,N2的调制效应与机理可归结为:一方面,N2含量的增加引起Ar原子激发温度的降低,这必然导致等离子体引发的生成Ti02反应的速率降低,从而使Ti02薄膜沉积速率降低和粒子尺寸减小;另一方面,N2含量的增加引起振动温度升高,可能有利于Ti02光催化活性相的形成,从而使Ti02薄膜的光催化活性提高。 3.分别从薄膜的厚度和平面方向,对线-板介质阻挡体放电一步制备的Ti02薄膜的均匀性进行了考察。薄膜的厚度随沉积时间线性增加,而且薄膜的紫外吸光度随薄膜厚度线性增加。这证实了本实验沉积的Ti02薄膜在厚度方向上是均匀生长的。薄膜平面上五个测试点的UV-Vis吸收光谱基本重合,这说明本实验沉积的Ti02薄膜在平面方向上也是均匀的。 对Ti02薄膜在模拟空气中脱除甲醛污染物的光催化氧化反应速率进行了研究。以254nm的紫外灯为光源,在连续流动反应器中,选择薄膜至石英窗距离d=1mm和厚度为783nm(沉积时间为15min)的薄膜,考察了停留时间、光强、甲醛初始浓度和湿度等因素,对甲醛光催化氧化反应速率的影响。 停留时间较短时(不超过0.7s,线速度4cm.s-1),总包过程为表面反应控制,甲醛光催化反应的表观速率系数k=0.7cm2.mJ-1。 在所考察的光强范围内(0.9-1.84mW-cm-2),甲醛转化率的实验值与根据K=0.7cm2.mJ-1得到的计算值能较好地吻合;甲醛的光催化氧化反应速率,随光强呈线性增长。 在所考察的甲醛初始浓度范围内(24—58ppm),C02生成速率的实验值与通过K=0.7cm2·mJ-1得到的计算值能较好地吻合,并确证甲醛光催化氧化反应对甲醛浓度是一级反应。 当湿度在0.1—0.5vo1%范围内变化时,Ti02薄膜光催化氧化甲醛生成C02的转化率几乎不变;而当湿度在0.5-1.7vo1%范围内变化时,随湿度增加,Ti02薄膜光催化氧化甲醛生成C02的转化率逐渐降低。综合本实验结果,初步得出定量说明湿度影响的甲醛光催化氧化反应速率方程。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 钟萍,林志芬,刘正文,孔令仁;TiO_2光催化氧化法的提高效率方法及其环保应用[J];生态科学;2004年01期
2 张竟成;附载光催化剂TiO_2/活性炭光催化氧化NO_2~-的研究[J];淮北煤师院学报(自然科学版);2002年01期
3 尚静,朱永法;钨磷酸碱金属盐气相光催化氧化甲醛的性能研究[J];复旦学报(自然科学版);2003年06期
4 朱彦卓;滕洪辉;;负载型纳米TiO_2光催化氧化甲基红的研究[J];吉林师范大学学报(自然科学版);2008年04期
5 罗菊仙,赵中一;半导体多相光催化氧化技术在环境保护中的应用研究进展[J];地球科学-中国地质大学学报;2000年05期
6 张雯,张华集,彭亦如;TiO_2半导体光催化剂的改性技术[J];福建师范大学学报(自然科学版);2005年04期
7 杨俊林;高飞雪;付贤智;;难降解有机污染物光催化分解的新型催化剂和机理研究[J];中国科学基金;2006年04期
8 吕昕;江虹;赵小辉;周邦智;;反应条件对光催化氧化垃圾渗沥液中产臭物质效果的影响[J];科技资讯;2008年27期
9 王磊;张永明;;以光催化氧化与生物降解一体式反应器处理苯酚的研究[J];上海师范大学学报(自然科学版);2009年03期
10 李晓娥,邓红陕,樊安,祖庸;纳米二氧化钛光催化性能的研究[J];西北大学学报(自然科学版);1999年06期
11 谢剑彪;;水体中持久性有机污染物(POPs)的化学降解研究进展[J];科技情报开发与经济;2009年18期
12 夏传俊,陶秀成,杨耿,刘光明,马丰年;光催化氧化法处理噻吩染料生产废水的实验研究初报[J];安庆师范学院学报(自然科学版);2001年02期
13 梁莹,卢晓岩;半导体光催化氧化的研究[J];甘肃科技;2003年08期
14 梁喜珍,黄国林,陈中胜,覃业贤,郑建英;光催化氧化法处理难降解废水的研究进展[J];华东地质学院学报;2003年02期
15 刘妍,刘翠微,孙斌,马四国,李翔宇,赵地顺;光催化氧化脱除FCC汽油模型化合物中含硫化合物的研究[J];河北工业科技;2005年06期
16 王磊;沈本贤;李书珍;蔡海军;;催化裂化汽油光催化脱硫连续管式反应器数学模型[J];安徽师范大学学报(自然科学版);2008年05期
17 李成芳;余红敏;彭毛;吴辉;宋功武;;纳米二氧化钛重铬酸钾协同光催化氧化体系快速测定化学需氧量[J];湖北大学学报(自然科学版);2009年01期
18 于慧俐;;TiO_2覆膜PTFE滤料光催化甲醛特性的实验研究[J];青岛大学学报(自然科学版);2011年01期
19 高远;;半导体光催化剂(TiO_2)降解有机污染物[J];中山大学研究生学刊(自然科学版);2000年01期
20 王九思,赵红花,宋光顺;负载型TiO_2固定相光催化氧化处理城市污水的试验研究[J];甘肃教育学院学报(自然科学版);2003年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 李成辉;江雪;胡静;侯贤灯;;纳米TiO_2增强介质阻挡放电胺类发射光谱信号[A];中国化学会第28届学术年会第9分会场摘要集[C];2012年
2 王森;乐沛思;李果;李和平;包成玉;;射频大气压介质阻挡放电等离子体特性的实验研究[A];第十四届全国等离子体科学技术会议暨第五届中国电推进技术学术研讨会会议摘要集[C];2009年
3 高亮;黄建军;齐冰;汝丽丽;;大气压沿面介质阻挡放电的实验研究及诊断[A];第十四届全国等离子体科学技术会议暨第五届中国电推进技术学术研讨会会议摘要集[C];2009年
4 蒯平宇;刘昌俊;;介质阻挡放电分解制备CuO/ZnO催化剂研究[A];第十四届全国等离子体科学技术会议暨第五届中国电推进技术学术研讨会会议摘要集[C];2009年
5 董丽芳;范伟丽;贺亚峰;刘微粒;;介质阻挡放电超点阵斑图[A];第十四届全国等离子体科学技术会议暨第五届中国电推进技术学术研讨会会议摘要集[C];2009年
6 张路远;胡圣虹;;基于介质阻挡放电抑制LA-ICP-MS分析中元素分馏效应的研究[A];湖北省化学化工学会第十一届分析化学专业年会论文集[C];2007年
7 姜伟娟;张睿;许霞;高乃云;王利平;;超声/光催化氧化组合工艺对湖泊型原水藻类去除研究[A];2010中国环境科学学会学术年会论文集(第三卷)[C];2010年
8 李宁;马万红;陈春城;籍宏伟;赵进才;;二氧化钛表面性质对光催化氧化的影响及其机理[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年
9 黎薇;唐丽;吕弋;侯贤灯;;介质阻挡放电-分子发射光谱法检测挥发性氯代烃[A];中国化学会第十五届全国有机分析及生物分析学术研讨会论文集[C];2009年
10 刘钟阳;吴彦;王宁会;张彦彬;;双极性短脉冲介质阻挡放电及应用于臭氧发生的试验研究[A];中国物理学会第九届静电学术年会论文集[C];2000年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 底兰波;大气压介质阻挡放电一步制备TiO_2光催化薄膜[D];大连理工大学;2012年
2 解恒参;煤和大港减压渣油的光催化氧化解聚[D];中国矿业大学;2011年
3 张峰;光催化氧化联合工艺处理不同污染物的研究[D];中国地质大学(北京);2011年
4 丁鹏;氧化铋系纳米粒子对气相有机污染物光催化氧化性质研究[D];吉林大学;2005年
5 鲁非;两相体介质阻挡放电研究[D];华中科技大学;2010年
6 蒯平宇;介质阻挡放电法分解制备铜系催化剂[D];天津大学;2010年
7 杨俊;活性染料废水微波光氧化及其与膜分离耦合深度处理技术实验研究[D];中国地质大学;2010年
8 王晓静;大气压介质阻挡放电多针—同轴反应器结构优化及降解甲醛试验研究[D];重庆大学;2012年
9 王雪松;二氧化钛的光催化性质与光电性质的研究[D];吉林大学;2010年
10 张爱平;TiO_2光催化氧化杀伤人胃肠癌细胞的研究[D];太原理工大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 罗洁;光催化氧化法处理有机废水的研究[D];广东工业大学;2001年
2 李威;纳米介孔掺C,N的TiO_2光催化材料的制备及性能研究[D];大连理工大学;2005年
3 曹跟华;光催化氧化法处理染料废水的研究[D];河北工业大学;2003年
4 盛文兵;C_(60)改性TiO_2光催化剂的制备及其光催化性能研究[D];湖南师范大学;2004年
5 陈宏秋;负载型光催化剂的制备及在污水深度处理中的应用[D];北京化工大学;2005年
6 黄晓霞;厌氧消化—光催化联合法处理工业酒糟废水的实验研究[D];广东工业大学;2005年
7 刘彦东;改性纳米二氧化钛降解室内主要污染物的研究[D];华北电力大学(河北);2010年
8 徐长城;超声波-光催化降解含酚废水的实验研究[D];昆明理工大学;2004年
9 侯永刚;华蓥山煤光催化氧化特性研究[D];西安科技大学;2004年
10 侯付彬;ACF负载TiO_2光催化氧化处理室内空气污染物的研究[D];武汉大学;2005年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 彭燕;无锡光催化氧化污水处理装置中试成功[N];中国化工报;2003年
2 林雪松 编译;3G对4G:真实速率大比拼[N];计算机世界;2010年
3 ;光催化法处理有机废水技术[N];科技日报;2008年
4 主持 本报首席记者 陆慕寒 嘉宾 武汉科技学院副院长 曾庆福;十年磨一剑 今日把示君[N];中国纺织报;2010年
5 米;手机速率低阻碍GPRS商用[N];中国计算机报;2000年
6 ;TCP速率整形改善QoS与带宽管理[N];网络世界;2001年
7 本报记者 方宗根;“小野”:甘为城市节水做贡献[N];安徽经济报;2009年
8 刘曙甲 刘志伟;新型高效物化组合技术设备获创新成果[N];科技日报;2006年
9 记者 夏斐 通讯员 陈新川;武汉科技学院喜获两项国家级科技大奖[N];光明日报;2010年
10 华为技术有限公司 熊前进;100G传输时代来临[N];通信产业报;2008年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978