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尿素辅助合成磷酸镍纳米管及其催化性能研究

武光  
【摘要】:磷酸盐纳米管因其具有丰富的骨架元素而使其具有独特的性能,在催化、光电学、电磁学等领域具有广泛的应用前景。但由于自身结构特点,其合成较为困难,而采用传统的有机模板剂合成法具有一定的缺陷。本论文的主要研究目的是探索无有机模板剂合成磷酸盐纳米管的新方法,以期获得具有空旷骨架结构的磷酸盐纳米管,通过结构表征获得纳米管的合成和形貌控制规律,考察磷酸盐纳米管催化性能。 (1)以尿素为添加剂,低温水热合成了管径分布均匀的磷酸镍纳米管(NiPO-NTs),考察了水热合成温度、尿素添加量、HN03加入量等条件对合成的NiPO-NTs结构和形貌的影响。优化了合成条件,在90℃下,晶化72h,尿素/Ni比为5时,可以得到均匀并且松散的NiPO-NTs。采用XRD、SEM、TEM、N2-物理吸附、FT-IR、XPS等对NiPO-NTs的结构进行了表征。结果表明,纳米管外径为6.5-7.0nm,壁厚约1.3nm,内径为3.4-4.0nm,孔壁为非晶态结构。 (2)通过系统研究9℃下晶化不同时间所得NiPO-NTs的结构和形貌,揭示了尿素在NiPO-NTs生长过程的作用,探讨了纳米管的生长机理。在反应的起始阶段,尿素快速水解释放出NH4+和OH-,使溶液pH值快速升高,在体系中迅速形成了磷酸镍微球。当这种球体结构形成以后,由于尿素分子具有丰富的O和N原子,极易与磷酸镍微球形成氢键结构而附着于球体的外表面。此时由于体系具有高的pH值且有氢键的作用,尿素水解速度明显下降。球体外表面的尿素继续水解,沉淀发生在球体的外表面,使Ni2+与P043-或HP042-自组装成为纳米管结构。由于这种纳米管顶端较小的比表面积而具有较大的表面活化能,进一步的沉积极易发生在纳米管顶端,从而纳米管逐渐变长。 (3)当将NiPO-NTs用于催化过氧化氢为氧化剂的环己烯氧化反应时,表现出高的环己烯转化率和环氧环己烷选择性。在60℃下,H202与烯烃摩尔比为3,反应6h时,环己烯转化率可达50.6%,环氧环己烷选择性为72.1%。 (4)以NiPO-NTs为前驱体,合成了具有较大比表面积的体相Ni2P催化剂,用于加氢脱硫和加氢脱氮反应中,表现出了较高的催化活性。考察了催化剂的还原温度对HDS反应活性的影响,发现适宜的还原终温为500-55℃。 (5)合成了一系列过渡金属(Co、Fe、Ti)掺杂的NiPO-NTs,并进行了结构表征。结果表明,过渡金属Co、Fe较易进入NiPO-NTs孔壁,而Ti在实验条件下难以进入其孔壁。以TiNiPO-NTs为前驱体,合成了含Ti的体相Ni2P催化剂,用于加氢脱硫和加氢脱氮反应中,初步探讨了Ti对Ni2P的助催化作用机理。


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