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甲烷低温等离子体活化与煤热解耦合过程研究

贺新福  
【摘要】:本文以实现CH4/C02低温活化并与煤热解制油最佳温度区间相匹配,从而提高CH4/CO2活化与煤热解耦合过程焦油产率为出发点,开展以下几方面的工作: (1)探索和比较了多种用于CH4/CO2低温等离子体转化的介质阻挡放电(DBD)反应器形式,并选择了介质层位于低压电极侧的单层介质DBD反应器;对反应器的结构参数和工艺条件进行了优化。用设计的反应器进行C02转化实验表明:增大气体流量、提高原料气中CO2的含量或向反应气氛中添加Ar/H2有利于高温条件下放电的稳定进行;增加输入功率能显著提高气体的转化率;升高温度对C02转化有促进作用,但效果不明显,且会对放电稳定性产生较大影响。CH4等离子体中主要发生裂解出一个H·形成"CH3的反应。 (2)研究了各工艺条件对神木烟煤(SM)和霍林河褐煤(HLH)在CH4/CO2低温等离子体(P)活化与煤热解耦合过程中产物分布的影响。结果表明,向CH4/CO2中添加50%的H2形成混合气(MG),不仅能促进放电的稳定,还能获得较高的焦油产率;不同气氛对提高焦油产率的作用大致有如下顺序:MG-P CH4-P≈CH4/H2-P≈CO2/H2-PH2-PH2N2,在低温范围内(400~500。C)这种趋势更为明显;增大气体流量能促进放电的稳定和煤的转化,但水产率也随之增加,SM煤焦油产率随流量的增大而增加,而HLH煤则相反;在不影响放电稳定性的前提下,增加反应时间和输入功率有利于焦油产率的提高。 (3)采用H2等离子体直接处理法制备了Ni/SiO2催化剂,与传统先煅烧再加氢还原的工艺制备的催化剂相比,其具有更好的CH4/CO2催化重整活性和稳定性。研究了工艺条件对H2等离子体直接处理法制备的Ni/SiO2和Ni/Al2O3的催化重整与等离子体-催化重整性能的影响,发现等离子体-催化重整能促进Ni/Al2O3催化剂上CH4和CO2的转化;但对于Ni/SiO2,只能促进CO2的转化;等离子体放电条件下的液体产率高于不放电时的液体产率。将CH4/CO2催化重整和等离子体-催化重整过程分别与煤热解过程耦合(ICCC和ICCP),发现对ICCC过程来说,Ni/Al2O3催化剂和较高的热解温度或较长的反应时间有利于焦油产率的提高;对ICCP过程来说,Ni/SiO2催化剂、较低的温度范围、较短的反应时间、混合气中较高的H2含量以及较高的输入功率等条件有利于焦油产率的提高;催化剂Ni担载量对产物产率的影响较小。ICCC和ICCP过程的最高焦油产率分别为25.5%和23.7%,均高于相应条件的MG-P气氛下的焦油产率。 (4)对不同气氛下半焦的FT-IR分析表明:等离子体与煤之间确实存在着相互作用,不同气氛的等离子体与煤之间的相互作用不同。对焦油的1HNMR分析表明,H2-P气氛下,芳香氢含量升高,脂肪氢含量降低,而其它等离子体气氛下芳香氢含量降低,脂肪氢含量升高;13C NMR分析表明,CH4/H2-P、CO2/H2-P和MG-P气氛下,与3个H相连的饱和脂肪碳(CH3)含量升高,CO2/H2-P和MG-P气氛下,与-OH相连的芳香碳含量增加;等离子体气氛下,焦油的芳香度降低。对焦油的280℃前馏分的GC-MS和GC分析表明,其主要成分是酚、萘及它们的同系物;酚和萘的同系物中,C1和C2烷基取代物是主要的存在形式,且等离子体气氛下它们的相对含量更高。上述结果表明,等离子体气氛中丰富的H·、·CHx、·OH等自由基参与了焦油的形成,促进了焦油的轻质化。 (5)对耦合过程的能效分析表明,耦合过程平均每增产1g焦油需消耗有效放电能量约5.1Wh,仍存在改进空间。对等离子体放电的原位发射光谱诊断表明,等离子体中存在H、CH、C+等离子;模拟计算了放电条件下的气体转动温度和振动温度。耦合过程的同位素示踪显示,焦油的主要成分如苯酚、甲酚和萘中均能检测到不止1个D原子存在,说明耦合过程确实有CD4分解产生的自由基与煤热解自由基结合。


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