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四取代芳氧基酞菁的合成、光电性质和近红外发光器件

白青龙  
【摘要】:有机电子学基础理论的研究是目前国际上备受关注的热点,近年来,有机半导体材料以其所具有的特殊性质引起了人们的研究兴趣。有机材料种类繁多,材料分子结构可以进行设计和修饰,材料制备工艺简单,成膜工艺多样化,既有导电能力,又有发光的特性,同时具备光电导特性,有利于进行光电集成,可制备大面积的器件,可成为未来纳米电子器件和分子电子器件的材料。人们致力于将有机半导体材料应用于各种半导体器件,逐步形成了与传统半导体器件不同的有机半导体器件制造工艺,发展了有机半导体理论和有机半导体器件理论。 酞菁化合物具有特殊的二维共轭π电子结构,18π电子离域在由九个碳氮共轭双键,其各种优异的光电性质都来源于其共轭体系的电子离域效应。酞菁共轭的大环体系有强烈的π-π电子作用,这是该类化合物具有特殊的光、电、磁等特殊性质的理论基础。在非线性光学材料、光限制配合物材料、分子电子元件、电致变色显示材料、液晶显示材料、光动力学治疗药物、近红外电致发光器件和太阳能电池等一些列领域具有广阔的应用前景。 本论文合成并表征了以苯氧基、甲氧基苯氧基、联苯氧基和4-甲基-2-叔丁基为取代基的22种酞菁化合物,研究其光谱学性质,电化学性质,并以其中部分酞菁化合物作为发光层材料制作了近红外发光器件,研究其发光性能。 本论文系统地研究了取代基位置和中心离子对Tetra-PPcs吸收光谱和荧光光谱的影响:溶剂和溶液浓度对Tetra-PPPcZn吸收光谱和荧光光谱的影响;取代基的结构对Tetra-PPcZn、Tetra-MPPcZn、Tetra-PPPcZn以及Tetra-MTBPPcZn吸收光谱和荧光光谱的影响。结果表明,取代基位置对最大吸收波长、最大发射波长以及荧光强度的影响较大,中心离子对最大吸收波长和最大发射波长的影响较小,对荧光强度的影响较大。溶液浓度对酞菁吸收波长几乎没有影响,而对吸光度的影响较大。溶液浓度对最大荧光发射波长的影响较小,对荧光强度的影响较大。 本论文用电化学方法(循环伏安法)研究了a(B)-Tetra-MPPcZn和a-Tetra-PPPcCo的电化学过程,并表征其能带结构。首先,分别测定了a和6-Tetra-MPPcZn的二氯甲烷溶液(10-3mol·L-1)在扫描速度为100mV·s--1时的循环伏安曲线;结果表明,酞菁锌氧化还原过程均为单电子准可逆过程,而且都发生于酞菁环上,据此给出了可能的电化学反应机理。a-Tetra-MPPcZn与B-Tetra-MPPcZn相比HOMO轨道能级升高了0.01eV,LUMO能级降低了约0.03eV。即HOMO-LUMO之间的能级差减小了约0.04eV,说明取代基在a-位取代时,与在B-位取代时相比,酞菁单体的带隙变窄了。然后又分别测定了a-Tetra-PPPcCo的DMF溶液(10-3mol·L-1)在扫描速度分别为50mV·s-1、100mV·s-1和200mV·s-1时的循环伏安曲线。结果表明,酞菁钴的第一个氧化还原过程发生在中心离子钴离子上,扫描速度为50mV·s-1和100mV·s-1时的酞菁环的第一个还原过程为单电子可逆过程,扫描速度为200mV·s-1时的酞菁环的第一个还原过程为单电子准可逆过程,而其他的氧化还原过程均为不可逆过程。为此给出了其可能的电化学反应机理。扫描速度不同时得到的能及参数数值不同,随着扫描速度的增大EHOMO值依次减小,ELOMO值依次增大,酞菁单体的带隙Eg值依次减小 本论文以a(B)-Tetra-PPcZn、a(β)-Tetra-MPPcZn、a-Tetra-MPPcH2和a-Tetra-PPPcZn为发光层材料制作了近红外电致发光器件。首先,研究了a-Tetra-MPPcH2的光学性质,并以此材料作为发光层,用真空蒸镀法制备了结构不同的近红外电致发光器件,比较研究其电致发光性能。然后将a-Tetra-MPPcH2掺入PVK作为发光层,旋涂的方法制作了近红外电致发光器件,研究了a-Tetra-MPPcH2的掺杂浓度对电致发光性能的影响。结果表明,三种器件的发射峰均在895nm附近,器件结构不同时其发射波长基本相同而发光强度则不同。掺杂器件随着酞菁掺杂浓度的增大发光强度依次增强,40wt%时发光强度最强,最后讨论了掺杂器件的发光机制。又以a(β)-Tetra-PPcZn和a(β)-Tetra-MPPcZn为发光层材料以旋涂的方法制作了近红外发光器件,讨论了酞菁材料结构对电致发光性能的影响。最后以a-Tetra-PPPcZn为发光层材料制作了近红外电致发光器件,其发射峰出现在1470nm附近,已接近1550nm的最佳的光纤通讯窗口波长。 本文所研究的几种器件其电致发光波长均在近红外波段,峰形较宽,在长波长光通信领域有潜在的应用价值


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