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Co-Mo-K/Al_2O_3-MgO-n催化剂上的水煤气变换反应研究

杨金玲  
【摘要】:我国化石能源资源的禀赋特点是缺油、少气、煤炭相对丰富。煤炭作为我国的主要能源在相当长的时间内不会改变,但其直接燃烧利用造成的环境污染越来越不被人们接受,洁净高效利用煤炭成为未来的发展方向。热解作为一项煤分质转化多联产技术的核心工艺,越来越受到人们的关注,但其过程产生的废水难以处理。为了解决废水处理问题,将水煤气变换反应引入热解过程,减少或脱除热解过程产生的废水,最终实现热解过程废水零排放。研究适合与煤热解过程耦合的水煤气变换反应催化剂成为一个关键问题。 本论文采用共沉淀法制备了镁铝复合氧化物载体,考察了镁铝摩尔比、水解温度、pH值、老化时间以及焙烧温度对镁铝复合氧化物理化性质的影响。结果表明:水解温度为70℃、水解溶液的pH值为9.5、焙烧温度为550℃C以及老化时间为5h条件下制备的镁铝复合氧化物具有较完整的晶型,并且具有很好的孔结构和比表面积。 在连续固定床反应器上对Co-Mo-K/Al2O3-MgO-n (n=0、0.2、0.5、0.8、1)催化剂上的水煤气变换反应进行研究,探讨了不同催化剂载体的水煤气变换反应活性,结果表明:五种催化剂的变换活性由大到小顺序为Co-Mo-K/Al2O3-MgO-0.8Co-Mo-K/Al2O3Co-Mo-K/MgOCo-Mo-K/Al2O3-MgO-0.5Co-Mo-K/Al2O3-MgO-0.2。 考察了反应条件对变换反应的影响,结果表明:Co-Mo-K/Al2O3-MgO-n催化剂上的水煤气变换反应的最佳反应温度为300℃、最佳的气液比为900ml/ml、最佳压力为0.5Mpa。 考察了苯对变换反应的影响,结果表明:苯的添加使CO在CMMA-0.8催化剂上的转化率有所降低,明显抑制了水煤气变换反应的进行。通过热力学计算和实验研究表明:苯在200℃-400℃的范围内是可以发生加氢反应,由于苯和水煤气在催化剂活性位点上的竞争吸附以及化学反应平衡的影响,水煤气变换反应和苯加氢反应存在一定程度的拮抗作用。 同时考察了噻吩对水煤气变换反应的影响,实验结果表明:噻吩的添加使水在CMMA-n催化剂上的转化率降低,抑制了水煤气变换反应的进行。切换为不含噻吩的溶液后,在一定时间内,CO转化率有一定程度的回升,说明所制备的催化剂CMMA-n有一定的抗硫性能。与工业催化剂QCS-4相比,CMMA-n催化剂的抗硫性能略差。


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