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煤中CO_2、CH_4、N_2及多元气体吸附/解吸、扩散特性研究

邢万丽  
【摘要】:CO2或烟道气提高煤层气采收率技术(CO2/N2-ECBM)能够提高煤层气采收率,同时实现CO2封存以减少温室气体排放,具有经济和环境双重效益。在CO2/N2-ECBM技术中涉及到CO2、CH4、N2等多元气体在煤层中吸附/解吸和扩散等多物理过程,对驱气效果和CO2安全封存有重要影响。因此,掌握煤藏地质条件下单元及多元气体在煤层中的吸附/解吸和扩散特性,建立高精度吸附量和有效扩散系数预测模型是CO2/N2-ECBM技术中的关键问题。本文利用高压吸附仪容量法和磁悬浮天平重量法实验平台开展了CO2、CH4、N2及多元气体在煤中的吸附/解吸和扩散特性实验研究,针对高压气体吸附的特点建立了适合煤层地质条件下吸附量预测模型,同时将扩散模型扩展至多元气体有效扩散系数的计算,为煤层气资源量、CO2封存量评价和煤藏模拟提供数据支持和理论依据。选用同一煤阶的粉煤和块煤在294-353 K、最高压力为18 MPa进行了吸附/解吸实验。获得了较大温压范围内C02、CH4、N2及CH4/CO2、CH4/N2、CH4/CO2/N2多元气体的静、动态实验数据,并使用误差传递理论对吸附量不确定度进行了计算,系统分析了温度、压力、注气组分比例对吸附量的影响。结果显示粉煤和块煤中CO2和CH4吸附等温线有类似的变化趋势,粉煤中气体吸附量大于块煤,且煤对两种气体的吸附量和优先吸附能力受温度和压力因素的综合影响,温度大于311 K、压力小于10 MPa条件下更有利于CH4回收和CO2封存。多元混合气解吸曲线表现出“滞后”现象,说明了煤对混合气的吸附造成了煤微孔闭合进而残留部分气体。在静态吸附实验数据基础上,利用Langmuir方程和DRp方程预测的单元气体吸附量基本都在实验不确定度范围内。改进了三参数Ono-Kondo晶格模型(30K),建立了气体分子与煤表面间相互作用εis/k与温度、压力的关系式,改进的30K模型对单元气体吸附量的预测精度比Langmuir方程、DRp方程和原始30K模型有明显提高。改进的30K模型可以将应用范围从单元气体扩展至多元气体,对各组分吸附量的预测精度比EL方程、DY方程和扩展的30K模型也有明显提高,具有良好的扩展能力。获得了较大温度、压力及注气组分比例条件下单元及多元气体吸附动态数据,并在此基础上将单元气体的扩散模型扩展至多元气体有效扩散系数的计算。发现受煤基质膨胀的影响粉煤中CO2有效扩散系数随压力的增大而减小,而不同压力下粉煤中CH4和N:有效扩散系数变化趋势相反。CH4/CO2、CH4/N2和高压下的CH4/CO2/N2多元气体有效扩散系数随压力、温度增大而增大,而与注气组分的关系并不显著。


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