ZSM-5沸石膜的制备及其分离性能研究

【摘要】：近年来天然气的有效利用成为缓解石油危机的热点,甲烷无氧芳构化反应可以把天然气转变为高附加值的化工产品,是最有希望的研究方向之一。ZSM-5分子筛基催化剂具有独特的分子筛分能力,高效可调变的活性位点,苛刻环境下良好的稳定性,在甲烷芳构化反应中表现出良好的性能。研究者们对分子筛进行各种不同的修饰和处理,合成了大量的新型分子筛。本论文采用晶种诱导法合成了纳米级别的分子筛,并考察了碱量、水量、晶种数量和晶化温度以及不同合成方法对分子筛的影响。实验主要结论如下:(1)在不添加有机模板剂的条件下,硅源铝源混合形成凝胶状物质,经过陈化,加入一定量的晶种,通过晶种诱导成核的方法制备出了沸石分子筛晶体,XRD表征可以看到很明显的ZSM-5特征峰。(2)改变合成条件进行多组平行试验,将所得沸石分子筛的SEM图对比观察,可以初步总结各条件在水热合成中的影响。合成分子筛碱度要适量;水量增加通常会使分子筛更加分散,形貌更加明显,但不会改变晶体的形状;晶种量的增加可以使成核速度的加快,晶体更加规整;晶化温度对分子筛的影响在本次实验中并没有明显体现,可能是由于外界因素的影响导致烘箱温度不稳定,还需要进一步重复实验。(3)采用不同合成方法制备ZSM-5分子筛,模板剂法效果最好,晶种诱导法其次,无模板剂法效果最差。(4)选择形貌规整和尺寸较小的分子筛制备催化剂,并应用到甲烷无氧芳构化反应中,通过气相色谱检测。其甲烷的转化率在最初达到14.6%,苯的最高收率达到7.6%。