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乙醇脱氢制乙醛铜基催化剂的研究

李梦月  
【摘要】:利用丰富的生物质资源及其衍生物生产高附加值化学品,缓解了人类对污染严重、碳排放量大的化石资源的依赖。其中,生物乙醇可通过生物质发酵合成,其生产成本较低。与工业上Wacker法相比,乙醇直接脱氢制乙醛具有原子经济性高、产物易分离等优点,符合绿色化学的特点,是目前最有应用前景的乙醛生产路线。本论文针对乙醇直接脱氢制备乙醛这一反应,立足于功能导向的纳米结构定制理念,以设计合成高活性、高选择性乙醇脱氢催化剂为目标,探索Cu-C-Si界面结构对乙醇脱氢反应的影响。通过溶剂热法合成了一种高比表面积(1640 m~2 g~(-1))、大孔容(3.28 cm~2 g~(-1))的均匀介孔炭材料(MC),载铜后测试其催化乙醇脱氢制乙醛的反应活性,研究炭载体表面性质对Cu纳米粒子的影响,进而探究对乙醇脱氢反应性能的影响。与SiO_2和Al_2O_3等氧化物载体相比,炭载体载铜催化剂上具有优异的乙醛选择性(95%)。结合催化剂结构表征,发现Cu/MC催化剂上Cu纳米粒子分散度较高,活性位点多,因此具有优异的乙醇转化率,280℃时,Cu/MC催化剂上乙醇转化率为65.8%,高于大部分文献报道(35%-50%)。为了理解催化剂界面结构和组成对乙醇脱氢性能的影响,基于Cu/C和Cu/SiO_2界面上铜的反应机制,我们选用商业β-SiC为载体,经过焙烧和CCl_4刻蚀分别得到富SiO_2和富C表面,并制备了一系列Cu基催化剂(Cu/SiC,Cu/SiO_2/SiC和Cu/C/SiC),通过表征催化剂表面结构性质,将催化反应性能定位于催化剂的不同界面,揭示结构与性能的本质关联。结果表明,在280℃下,Cu/SiO_2/SiC催化剂表现出优异的乙醇转化率,这是由于富SiO_2表面促进了Cu纳米颗粒的分散。相比之下,Cu/C/SiC催化剂在相同条件下催化活性较低,但具有优异的乙醛选择性。这归因于乙醛与相对惰性的富C表面亲和力较低,容易在其表面脱附,有效避免了二次反应,提高了选择性。通过对Cu-Si-C多界面结构和乙醇脱氢行为的研究,为制备多界面结构的新型催化剂提供了新的思路。


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