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氧化还原活性胡敏素促进偶氮染料还原研究

朱佳琪  
【摘要】:偶氮染料被广泛应用于印染、食品和橡胶等行业中,在其生产和使用过程中释放至环境会造成极大危害,因而对其污染的治理引起人们的广泛关注。作为具有氧化还原活性的天然有机大分子,腐殖质广泛存在于水体、土壤和沉积物等环境中。研究表明,腐殖酸和富里酸等可溶态腐殖质能够发挥电子穿梭体作用,促进偶氮染料的生物和化学还原。而作为腐殖质的重要组分,不溶态的胡敏素能否同样促进生物或化学还原偶氮染料,以及胡敏素与土壤和沉积物中其他氧化还原活性组分(如可溶态腐殖质和含铁矿物等)共存条件下如何影响偶氮染料的还原转化,目前尚不清楚。有鉴于此,本研究自典型水稻土中提取氧化还原活性胡敏素,并对其介导微生物和硫化物还原偶氮染料的活性开展详细考察。采用HF/NaOH提取法从水稻土中分别提取胡敏素和腐殖酸样品。通过循环伏安法、电子顺磁共振和傅里叶变换红外光谱等表征分析表明,与腐殖酸类似,胡敏素分子中也存在醌基等氧化还原活性基团。还原态胡敏素对Shewanella oneidensis MR-1生物还原多种偶氮染料均有促进作用。当还原体系中胡敏素浓度为100-1000 mg/L时,染料酸性红27(AR27)的生物还原程度随胡敏素浓度增加而增加,反应15 h后较不含胡敏素的对照组提高5.9%-28.0%。在不同生物量(0.04-0.12 g/L)或AR27浓度(100-1000 mg/L)条件下,还原态胡敏素对AR27的生物还原均有促进作用;除此之外,在连续四次循环还原200mg/L AR27的过程中,胡敏素均可保持较好的介导促进作用。扫描电子显微镜分析表明,MR-1细胞结合在胡敏素颗粒表面上,推测细胞可能通过直接接触的方式借由胡敏素促进MR-1向胞外染料分子传递电子。进一步考察了胡敏素对硫化物还原偶氮染料的影响,发现胡敏素同样可以促进硫化物对AR27和其他四种偶氮染料的非生物还原。当胡敏素浓度为100-1000 mg/L时,硫化物对AR27的还原率从56.3%提高至79.3%-92.5%。胡敏素对100-300 mg/L AR27的还原均有促进作用,且还原率随硫化物浓度(1.2-3.0 mM)的增加而增加。还原态胡敏素较初始胡敏素样品具有更好的促进还原效果。此外,胡敏素与10-30 mg/L腐殖酸或与1-4 g/L含铁粘土矿物蒙脱石Swy-2共存时,AR27的非生物还原效果优于各组分单独存在条件下的表现。在胡敏素与SWy-2共存体系中,胡敏素可通过促进Fe(II)产生而间接促进AR27还原,表现出对硫化物还原AR27的协同促进作用。上述研究结果揭示了氧化还原活性胡敏素促进偶氮染料还原的能力,有助于对污染土壤的治理与修复。


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