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双极性主体和热活化延迟荧光材料的合成及高效率电致发光器件

李德利  
【摘要】:有机电致发光器件(OLED)已经广泛应用于平板显示和照明领域,成为有机光电领域的热门研究方向。在众多的OLED发光材料里,自身具有高效率特征的磷光材料和热活化延迟荧光材料(TADF)是最受科研工作者关注的两类材料。磷光材料多数是贵金属配合物,贵金属原子的自旋轨道耦合作用使其可以同时利用单重态和三重态激子发光,实现100%的理论内量子效率;TADF材料由于具有比较小的单重态-三重态能级差(△EST),可以实现从三重态到单重态的逆系间窜越,同样可以实现100%的理论内量子效率。为了促进正负电荷的传输平衡并提高磷光器件的效率,磷光材料需要掺杂在双极性主体材料中;为了降低器件的制作成本,需要开发不使用贵金属的TADF材料。鉴于此,本论文合成了新型的双极性主体材料和TADF材料,并制备高效率、低成本的电致发光器件。具体工作如下:(1)通过改变分子内n-/p-型基团的摩尔比例调节分子的综合性能,按照1,2,4-三唑与咔唑的摩尔比分别为2:1、1:1和1:2制备了双极性主体材料DTzSCz、DTzDCz和STzDCz。其中,STzDCz能够较好地平衡电子和空穴的传输。以其为主体的蓝色和绿色磷光器件的发光效率最高,外量子效率分别为25.0%(电流效率为44.1 cd A-1)和20.3%(71.3 cd A-1)。表明在1,2,4-三唑和咔唑的组成的主体中,1,2,4-三唑/咔唑摩尔比为1:2是平衡电荷传输和获得高效率器件的最佳摩尔比。(2)选用“双n-型”基团氰基吡啶为受体,与3,9-联咔唑的6-位直接相连或通过桥连苯环间接相连分别得到了化合物CN-1和CN-2。以CN-2为主体,FIrpic为客体制作了单发光层器件,器件效率高达34.6%(61.7 cd A-1),是目前同类器件结构的最高效率。以Ir(ppy)3为客体的绿光器件同样获得了较高的效率28.2%(94.8 cd A-1)。这样的结果归因于CN-2能够提高发光分子的水平取向比率,有利于光子输出,进而提高发光效率。n-/p-型基团通过桥连苯环间接相连的方式有利于促进电荷传输平衡,提高磷光器件效率。(3)咔唑与三嗪间位连接的TADF分子m-CzTrz比邻位连接的分子o-CzTrz具有更高的电荷迁移率,该分子既能用作其他材料的主体材料也能用作发光分子。作为蓝色发光分子,m-CzTrz在掺杂器件和非掺杂器件中分别获得了19.2%(51.3 cd A-1)和16.7%(52.3 cd A-1)的效率;作为主体材料,m-CzTrz可以敏化传统绿色荧光材料和绿色磷光材料,器件效率分别为 11.5%(37.3cd A-1)和 20.8%(70.5cd A-1);此外,以m-CzTrz为蓝色发光体兼主体制作的白光器件,最大效率为19.8%(57.0cd A-1)。合理的空间构型使之能够有效地平衡电荷传输,是m-CzTrz具备多功能应用的关键。(4)在中心苯环上同时连接多个砜基和咔唑,使给受体相互嵌入或分别位于中心苯环的两侧来调节分子的发光性质,得到了绿光和蓝光TADF分子25DPS-Cz、45DPS-Cz和46DPS-Cz。给受体空间距离比较近且位于苯环两侧的分子46DPS-Cz通过空间电荷转移缩短了延迟荧光寿命(τDF),并加速了 RISC过程,提高了荧光量子产率。其τDF和kRISC分别为1.9 μs和3.0×106 s-1,荧光量子产率高达99.9%。基于该材料的天蓝光器件也获得了 25.9%(53.3 cd A-1)的高效率。由此可见,给受体分别位于苯环两侧并且距离比较近的分子可以提高TADF器件的效率。(5)以二苯并呋喃砜基为吸电子基团,分别连接吖啶、吩噁嗪和吩噻嗪制备了蓝光和绿光TADF分子DBF-SO-DMAC、DBF-SO-PXZ和DBF-SO-PTZ。该系列分子掺杂器件的效率分别为 22.9%(43.6 cd A-1)、21.7%(64.6 cd A-1)和 20.3%(60.5 cd A-1);非掺杂器件的效率分别为 18.1%(37.6cd A-1)、18.8%(60.3cd A-1)和 15.6%(46.6cd A-1)。与掺杂器件相比,DBF-SO-DMAC、DBF-SO-PXZ和DBF-SO-PTZ的非掺杂器件的最大发光峰分别红移10、18和8nm。二苯并呋喃砜基作为吸电子基团可以有效降低分子在非掺杂器件中的淬灭效应和光谱红移。


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