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CePO_4-Ni_3P催化生物质含氧化合物转移加氢性能研究

孟繁星  
【摘要】:随着现代社会迅猛发展,人们对燃料和化学品的需求也日益增大,寻找一种环保、可再生的能源替代化石能源已经成为当务之急。生物质作为目前唯一可再生含碳资源成为人们关注的焦点。生物质的加氢产物及其衍生物是极有价值的平台分子,其在能源以及精细化学品的开发方面具有广泛的应用。采用外加氢气作为氢源的传统直接加氢工艺面临氢气资源短缺和氢气使用过程中存在安全隐患等问题,迫切需要开发一种“非外加氢气”的催化工艺。近些年,催化转移加氢反应(Catalytic Transfer Hydrogenation)成为了替代传统加氢反应的有效方法之一。转移加氢反应与传统直接加氢反应最大的不同之处在于:转移加氢反应是在较低反应压力下以醇类、甲酸等氢供体进行催化加氢,因而反应条件更加温和,对设备要求低。本论文采用共沉淀法制备了一系列CePO_4(x)-Ni_3P催化剂(x表示Ce/Ni摩尔比)的前体,经过H_2-TPR法还原得到体相催化剂,并采用XRD、XPS、TEM、NH_3/CO_2-TPD、TG-DSC等手段对催化剂结构进行了表征。使用醇类为反应氢源,研究了以苯酚、乙酰丙酸和糠醛为底物的转移加氢反应,考察了Ce/Ni摩尔比、氢源、溶剂组成、反应温度等对催化反应性能的影响。结果显示,在三种反应物的转移加氢反应中,CePO_4(x)-Ni_3P的催化活性要远好于Ni_3P催化剂,这是因为CePO_4的引入提高了Ni_3P的分散度并增强了催化剂酸/碱性。其中苯酚为底物的转移加氢反应,CePO_4(0.2)-Ni_3P催化剂表现出最高的反应活性,而乙酰丙酸和糠醛为底物的转移加氢反应CePO_4(0.1)-Ni_3P催化剂表现出最高的反应活性。在所考察的氢源中,异丙醇活性最高,仲醇的活性高于伯醇。在糠醛的转移加氢反应中,向反应溶液中加入水会改变反应产物组成,生成环戊醇和环戊酮。上述转移加氢反应对温度较敏感,反应温度较高时,氢源可以更快地脱氢以提供大量活性氢原子,从而促进转移加氢反应的进行。在所考察的实验条件下,CePO_4(0.2)-Ni_3P催化苯酚转移加氢的反应级数为零级,反应活化能约为27.9 kJ/mol;CePO_4(0.1)-Ni_3P催化乙酰丙酸转移加氢的反应级数为一级,反应活化能约为74.2 kJ/mol。


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