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功能化碳纳米管/双马树脂复合材料的界面改性

姚婷婷  
【摘要】:双马来酰亚胺树脂是一种高性能热固性聚合物,具有优异的高比强度、高比模量、耐高温、耐辐射、耐腐蚀和易加工等优异的特性,已广泛应用于航空航天、机械、电子等领域。近年来,碳纳米管以良好的力学、导电、热学性能等引起研究人员的极大关注,将其添加到高分子树脂中可以形成性能更为优异的聚合物纳米复合材料。然而,纯碳纳米管与聚合物基体之间主要通过微弱的范德华力作用,界面作用力较弱,难以形成有效的载荷传递。因此,碳纳米管的表面常进行功能化修饰以提高其与树脂间的界面结合强度,并改善分散性,使碳纳米管/聚合物复合材料展现出更优异的力学性质。值得注意的是,由于界面尺度较小且官能团与基体分子的作用涉及化学反应过程,该类材料增强机理的认识面临较大困难,而数值模拟方法成为了解决相关问题的有力工具。本工作分别建立了纯碳纳米管、官能团化碳纳米管(CNT-OH、CNT-COOH)和表面聚合物化碳纳米管(CNT-BDM/DABPA,表面官能团与双马基体分子共价交联)增强4,4'-二苯甲烷双马来酰亚胺(BDM)/二烯丙基双酚A(DABPA,固化剂)树脂的分子尺度模型,考虑了包括双马树脂分子之间以及碳纳米管表面官能团与双马基体分子之间的交联反应,通过数值模拟实现了与实验基本一致的交联反应过程。基于分子动力学方法,揭示了由纯碳纳米管、官能团化碳纳米管、表面聚合物化碳纳米管作为增强相的BDM/DABPA树脂材料的力学性质以及碳纳米管与基体共价交联引起的界面强化规律。结果表明与纯碳纳米管作为增强相相比,两种方法(官能团化、表面聚合物化)功能化的碳纳米管/双马树脂复合材料更具有更优异的力学性能,且碳纳米管上活性官能团与双马树脂基分子的共价交联能进一步增强树脂材料的力学性能。碳纳米管的增强效果为CNT-BDM/DABPACNT-COOHCNT-OHCNT,碳纳米管与基体间的界面相互作用能由547.98 kcal/mol提升到1373.97 kcal/mol,增强幅值为150.73%。因此,表面聚合物化碳纳米管作为增强相时,其通过界面交联改善了碳纳米管与双马树脂之间界面结合强度差的问题,从而有效提高了界面载荷的传递效率。基于分子动力学方法,揭示了体积分数分别为1.09%、1.82%、3.65%、4.63%的碳纳米管作为增强相时对双马来酰亚胺树脂力学性质的影响规律。计算结果表明随着碳纳米管体积分数的增加,纯碳纳米管、功能化碳纳米管/双马树脂复合材料的力学性质均有所增强。此外,分析了功能化程度分别为0.71%、1.29%、2.47%、3.17%、3.64%的碳纳米管对双马树脂复合材料增强效果,结果表明双马树脂材料的力学性质随碳纳米管功能化程度的增加而增加。这主要归因于随着碳纳米管功能化程度的增加,增强相与基体之间的界面相互作用能由1712.74 kcal/mol增加到4954.79 kcal/mol,增强幅值为189.29%,极大提高了外界载荷在基体相与增强相界面之间的传递效率。本文通过数值模拟方法实现了碳纳米管表面官能团与双马基体分子的交联反应,从而使碳纳米管表面可以通过接枝长的聚合物分子链(BDM/DABPA)以增强与树脂间的界面结合。基于此,揭示了碳纳米管体积分数、功能化程度对双马树脂复合材料力学性能的增强机理。研究工作提供了先进聚合物纳米复合材料的分子层次的数值分析技术,为相关材料的设计与制备提供技术支撑,并对其在航空航天、精密制造等科技领域中的应用提供有价值的参考。


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