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活化过硫酸盐氧化污染土壤中的石油烃

任军贤  
【摘要】:石油在开采、运输、储存和使用等过程中可能会造成一些土壤被石油烃污染。污染土壤中的石油烃会潜在地对土壤生态安全和人类健康造成危害,因此需要进行土壤治理与修复。过硫酸盐(PS)因其具有可以产生强氧化性的硫酸根自由基、稳定性好、水溶性高和pH适用范围宽等优势,在土壤有机污染修复中得到越来越多地关注和应用。本研究以辽河油田某一采油井附近石油烃污染的土壤为研究对象,考察了热活化以及Fe~(2+)活化过硫酸盐条件下不同因素对石油烃去除效率的影响,以优化过硫酸盐氧化土壤中石油烃的参数。在热活化过硫酸盐条件下考察了不同因素对石油烃去除效率的影响。当过硫酸钠在2.4 mmol/g以内,随着氧化剂的增加,石油烃的去除效率呈上升趋势。过硫酸钠的用量为2.4 mmol/g时,石油烃的浓度从3800 mg/kg降至1175 mg/kg,去除效率可以达到69%。温度影响石油烃的去除效率,60℃为较合适的活化温度。超声结合热活化过硫酸钠使土壤中石油烃的去除效率提高了16%。但是分多次投加同一剂量过硫酸钠,以及在体系中加入过氧化氢和氢氧化钠,并未提升对石油烃的去除效率。考察了热活化过硫酸盐氧化对土壤石油烃转化和土壤颗粒组成的影响。气相色谱质谱(GC/MS)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)分析表明石油烃氧化后可能会生成一些醇和羧酸类含氧产物。石油烃和土壤有机质被氧化成极性小分子更易进入水相,导致水中总有机碳(TOC)浓度从52.4 mg/kg增加至79.8 mg/kg。扫描电镜(SEM)和粒度分析表明过硫酸盐氧化处理会使土壤形貌发生明显变化,使土壤的粒径变小。考察了Fe~(2+)活化过硫酸盐对石油烃去除效率的影响。结果表明,不同比例的PS/Fe~(2+)对石油烃的去除效率均低于30%。采用谷氨酸二乙酸钠(GLDA)、草酸(OA)和柠檬酸(CA)螯合Fe~(2+)活化过硫酸盐对石油烃的去除效率也没有提升。PS/H_2O_2/Fe~(2+)/OA氧化体系对石油烃的去除效率也很低。结果表明,通过Fe~(2+)活化过硫酸盐无法有效氧化去除该土壤中的石油烃,可能与该土壤的pH较高有一定关系。


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