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改性碳纤维降低发动机NOX排放的机理及应用研究

郭世永  
【摘要】: 氮氧化物(主要是NO_x)是引起酸雨、光化学烟雾等破坏地球生态环境和损害 人体健康的主要大气污染物。因此如何有效地消除NO_x已成为目前环境保护中一个 非常令人关注的重要课题。汽车发动机尾气的后处理被认为是一种有效净化方式。 但截止目前,人们还没有找到一种合适的催化剂能在稀燃条件下有效地降低NO_x。 现有的研究表明,对NO具有较高活性的催化剂,如贵金属、金属氧化物,通常也 显示出较强的氧亲和力。吸附在催化剂表面的氧物种占据了有利于NO吸附、解离 的活性位,阻碍了NO的继续吸附和分解,从而导致催化剂失活。本文以催化改性 碳纤维降低发动机NO_x排放的机理及应用为课题进行了研究,得到了一些新的、有 实际意义的结果。主要研究工作内容如下: 1.论述了NO_x排放控制技术研究的意义;系统地综述了汽油机、柴油机NO_x排放 控制技术的发展与现状。 2.对不同的种类活性炭纤维,在微型反应器中于不同温度下进行脱除NO性能筛 选,并利用程序升温脱附(TPD)、热重(TG)、扫描电镜(SEM)等分析手段进 行评价,测定结果表明以聚丙烯腈基为原料的活性炭纤维脱除NO的性能最佳。 3.在初步筛选的基础上选定两种聚丙烯腈基活性炭纤维毡(ACF)作为对象,研 究了其本体和经硝酸处理后脱除NO的性能,表明ACF经硝酸处理后脱除NO的 性能有所提高,且以2~4小时为较佳处理时间。为了解反应物和产物在ACF 上的吸附性能,在ACF上进行TPD试验表明,ACF经硝酸浸渍处理后对O_2、CO 和NO的吸附性能均强于未处理的ACF,唯有CO_2相反。在含微量氧的条件下, NO与ACF反应的初级产物为CO_2,据此按一级反应对实验数据作了动力学处理, 得到了NO与ACF反应的反应速率与温度的关联式。表明经硝酸浸渍处理后的 ACF脱除NO的性能恒优于未处理的。 4.以聚丙烯腈基ACF为载体,铜基ACF采用等体积浸渍法制备。试验结果表明铜 基ACF对脱除NO具有非常高的活性,脱氮率不但高于硝酸浸渍处理后的ACF 和未改性的ACF, 而且高于载其它金属ACF及载复合金属离子ACF。 5.利用程序升温还原装置(TPR)、程序升温脱附(TPD)、热重(TG)等试验方法, 证明了未改性、硝酸基、铜基的活性炭纤维(ACF)等均存在含氧基团。在微 型反应器中对这些ACF与NO的反应产物进行了定量测定。发现NO脱除与ACF 含氧量和表面合氧基团存在及分布有关。还考察了CO的存在对该反应的影响。 6.车用催化转化器的结构、流动阻力等对催化转化器和发动机的性能有很大影 响。通过对催化转化器的各种形状结构因素对性能的影响的研究。在此基础上 提出了催化转化器的优化设计准则,设计了新的催化转化器。 7.根据对不同活性炭纤维筛选的结果,在新设计催化转化器中,对载有未改性、 硝酸基和铜基活性炭纤维进行汽油机的台架试验。其中包括:不同活性炭纤维 的脱氮性能研究;对发动机油耗和背压的影响;后处理系统的可靠性和耐久性 的试验研究等。试验结果还表明,铜基活性炭纤维的脱氮率高于未改性和硝酸 大连理工大学博士学位论文 基活性炭纤维与化工试验室的结论一致。从试验中提出了不同活性炭纤维,在 一定的含氧量下,HC、CO转化率同时较高的情况下,N0x的转化率才能较高的 见解。


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