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乙烯直接氧化合在醋酸:催化剂酸性和载体的影响及反应机理的研究

张建鲁  
【摘要】: 对乙烯直接氧化制乙酸这一新工艺,本文优化了催化剂制备 条件,考察了酸性和催化剂载体对催化剂活性的影响。研究发现, 在催化剂制备过程中,Pd的前体以H_2PdCl_4为好,Pd与载体的质 量比为0.015比较适宜;在催化剂还原过程中,H_2/N_2混合气300 ℃还原的催化剂活性较高。本文以SiO_2、活性炭、酸性白土为代 表,较深入地研究了催化剂载体及酸性对催化剂活性的影响,研 究表明,催化剂中所用酸的酸性越强,催化效果越好;酸在催化 剂载体上表现出的酸性越强催化剂的活性越高,在实验所用载体 中,SiO_2载体的效果最好。 本文还分别利用积分反应器和微分反应器对在水蒸气存在下 乙烯直接氧化生成乙酸的催化反应机理进行了探讨,研究发现, 乙烯氧化生成乙酸这一反应主要是通过生成乙醛,而后乙醛再氧 化生成乙酸这一途径进行的;该反应主要是发生在Pd与SiW_(12)相 互接触的部位;在催化剂中Pd(0)是起活性的钯的主要形态。 本文还对非Pd-SiW_(12)系列的催化剂用于乙烯直接氧化生成乙 酸的反应进行了探讨,研究表明,非Pd-SiW_(12)系列的催化剂远不 如Pd-SiW_(12)催化剂的活性高,由此可以认为,在高活性催化剂中 Pd是不可缺少的组分。


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