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由苯胺和乙二醇一步催化合成吲哚的研究

石雷  
【摘要】: 吲哚作为一种重要的有机原料和精细化工产品在工业、农业和医药等领域中应用非常广泛。一步法由苯胺和乙二醇合成吲哚是吲哚众多合成方法中最为经济的一种。本论文以浸渍-程序升温焙烧-原位还原方法制备用于苯胺和乙二醇一步合成吲哚的Ag/SiO_2催化剂,通过XRD、TEM、TG、DSC及XPS等表征手段对银催化剂进行了深入研究,并对二氧化硅担载的铜催化剂进行了探讨。主要得到了如下实验结果: 1 通过浸渍-程序升温焙烧-原位还原制备的Ag/SiO_2催化剂,当银微晶小于10纳米时,催化剂活性和选择性较高,其吲哚收率为78%,达到了通过共沉淀方法制备的、已工业应用的银催化剂的最好水平。 2 Ag/SiO_2催化剂在反应过程中存在失活现象。催化剂的TG、XRD和TEM表征表明,Ag/SiO_2催化剂失活的主要原因是反应过程中催化剂表面的积碳和银粒子的烧结。向反应体系加入水蒸气和氢气能有效减少催化剂表面的积碳。加入水蒸气还能抑制乙二醇的分解,促使吲哚从催化剂表面快速脱附,从而使吲哚选择率大大提高。 3 ZnO作为一种结构助剂能高度分散活性组分银,有效抑制反应过程中银粒子的烧结,其结果大大提高了催化剂的稳定性。加入CeO_2助剂及FeO助剂不仅可以较大程度地提高吲哚收率,而且能显著增强催化剂的稳定性。以分步浸渍法制备的Ag-FeO/SiO_2-ZnO-CeO_2催化剂,反应第10小时,吲哚收率能达到87%以上,该结果比文献报道的已工业应用的银催化剂的最好水平高出近10%。 4 根据量化计算和实验结果提出二氧化硅担载的银催化剂上苯胺和乙二醇合成吲哚的反应历程为: 摘 要 A.。;,^。。,。,AftwMCHodHgOH r。llJ+11 rha-一 月丫HO-HZC 陀.【圆 /、一一——‘’“-‘卜g Iw 厂I厂河 4v-xNH,HO-HZ6-HZOlx=,ar-HZO·-hZ WtN- ‘”t—-NhZ H I 首先,乙二醇上的一个羟基与苯胺分子氨基邻位的碳上的氢反应脱去一分子水生成中间 产物邻一氨基苯乙醇OX 然后邻一氨基苯乙醇经过脱水环化、脱氢生成目的产物悄跌。其 中苯胺和乙二醇生成邻一氨基苯乙醇的过程是一慢反应,邻一氨基苯乙醇生成阿跌的过程 较快。 5 以等体积浸渍制备的Cu/SIOZ催化剂活性很高,其悄吸收率可以达到88%,但催 化剂在反应中也存在失活。催化剂的EA、XRD及TG表征表明,CujsiO。催化剂失活的 主要原因是反应过程中催化剂表面上的积碳。向反应体系加水蒸气和氢气可以减少催化 剂表面上的积碳。向 Cu/SIOZ催化剂中加入ZnO助剂和 Fe、Co、Ni等过渡金属助剂都 不能使催化剂性能得到提高。加入zno助剂导致二氧化硅上的cuo难以还原。


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