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几个重要的基元反应的动力学研究

姚丽  
【摘要】:分子反应动力学是在分子水平上研究化学反应微观动态和机理的一门学科。它不仅是宏观化学运动学的基础,同时也为解释基元化学反应中的基本现象提供了丰富的知识。长期以来人们致力于化学反应的精确量子动力学研究,并发展了许多研究方法。目前含时波包量子动力学方法已经成为人们研究三原子和四原子体系强有力的计算工具。采用的量子力学方法能够完全从量子力学基本原理出发,真实而完全的反映原子核在势能面上的运动。相对非含时方法,含时波包方法有许多优点,除了数值计算上效率高之外,它还为动力学提供了物理意义明确而直观的图像,具有经典的直观性又不乏量子力学的准确性,因而,受到人们的喜爱。含时波包方法已经用于研究了许多三原子和四原子反应体系了,但是对反应的含时波包精确计算至今仍是一项非常复杂的工作。 在气相化学反应动力学发展过程中,H+HCl及其同位素衍生物反应起着非常重要的作用;在大气化学和燃烧化学中,F+CH_4及其同位素衍生物的反应是氢提取和高放热反应的一个典型反应原型。所以本文对它们进行了研究。 本文采用含时量子波包方法(理论)对三原子反应H+HCl,H+DCl,D+HCl,D+DCl进行了精确的全维计算,在由Bian和Wemer提出的BW2势能面上研究了它们的动力学行为。当为线性过渡态时,该势能面上提取反应通道的经典势垒为0.184eV,对于交换反应通道也存在一个线性过渡态计算的势垒为0.776eV。计算了这四个反应在给定初始态下的反应几率,积分反应截面及初始态为激发态对反应过程及结果的影响等。在分析结果的时候我们将零点能和隧道效应同时考虑在内。再利用J-shifting方法计算了反应的速率常数。 为了实现量子动力学含时波包方法对多原子反应体系的研究,本文采用张增辉教授提出的一个半刚性振转子(SVRT)的模型,对F+CH_4反应及其同位素衍生物反应进行了含时波包动力学的研究。其势能面用了矫正后的儿势能面已由Corchado,J.C.报道。该势能面的反应势垒0.066eV。实验和理论研究表明在反应中C-H键不影响反应碰撞,它只是一个旁观者。在本文中C-H键作为常数处理使得计算大大简化了。我们计算得到了不同初始振转态的总反应几率,积分反应截面和速率常数。从得到的数值结果可以看出,总反应几率随着碰撞能有一个很尖锐的峰,这一般来讲是与动力学振荡有关系。 并将所有反应的结果和已有的理论以及实验结果进行了比较,发现它们符合得很好,我们又详细的分析了一些细微的差别及这些反应的立体动力学行为。


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