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火焰CVD法合成二氧化钛纳米颗粒的数值模拟

李云  
【摘要】:纳米颗粒广泛的用途使得其制备方法的研究越来越受重视。有很多纳米产品,比如用于日用的碳黑、钛白粉颜料(TiO_2)或者通讯中的光学纤维等,都可以通过化学气相沉积法(CVD)来制备。颗粒尺寸、尺寸分布状况以及形态等特性对颗粒产品的性能都产生极大的影响,这就要求对生产装置的结构和操作参数要有很好的了解和控制。 本文应用CFD商业软件FLUENT,对火焰CVD法合成二氧化钛纳米颗粒的过程进行了详细的数值模拟。首先对CVD法中的湍流扩散火焰进行详细的模拟,比较了三种不同湍流模型的模拟结果,得出RNG κ-ε模型的结果与实验中观测到的火焰形状和温度场最为接近,并在此模型的基础上,将二氧化钛作为一种准气体模拟计算火焰温度场。其次引入颗粒动力学模型(Johannessen等人,2000),该模型考虑了由火焰中的径向湍流扩散引起的稀释作用对颗粒聚结的影响,用编制的一段关于颗粒聚结生长的程序,在FLUENT预先计算得到的温度场内,对火焰CVD法合成纳米颗粒过程中颗粒的凝结生长过程进行模拟。这里假设当气体温度超过一定温度后,所有的先驱物分子将转化为二氧化钛单分子;不考虑先驱物TiCl_4氧化反应对温度场的影响;单体分子之间不断碰撞从而凝聚、凝结,发生一系列的变形和生长,直到有一个稳定的平均颗粒尺寸。碰撞限制了增长,即使对于单体来说,它也是在假设二聚体和较大的团簇稳定的基础上的,根据单体极限过饱和形成的时间,这也是合理的。在这些假设基础上对颗粒尺寸进行了预测,模拟结果显示颗粒的粒径比实验得到的粒径要小一些,并与未考虑稀释作用模型的结果进行对比可知,稀释作用对颗粒的生长确实存在着影响。文中对火焰温度、先驱物载体气体、燃料、氧化剂流量等对生成颗粒或者颗粒聚集块尺寸的影响进行了分析,结果发现温度越高就易于形成球形颗粒,颗粒在火焰中的时间越长,生成的颗粒或聚集块尺寸就越大。


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