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利用飞秒泵浦—探测光电子能谱研究双原子分子的波包动力学过程

于杰  
【摘要】:飞秒激光技术的出现使人们能够实时监测和控制分子反应动力学过程,能够更深入地了解分子反应动力学机理。长期以来,人们致力于化学反应的精确量子动力学研究,发展了许多种研究方法。目前,含时量子波包动力学方法已经成为人们研究分子反应动力学的有效理论工具。该方法从量子力学基本原理出发,能够实时地描绘原子核在分子势能面上的运动,在分子反应动力学领域有着广泛的应用。 飞秒泵浦—探测光电离技术已经成为探测分子反应动力学过程的一种有效实验技术。由于电离过程既能提供离子又能提供光电子,而离子信号探测提供了时间分辨的质谱和动能谱,光电子谱提供了与内部波包演化有关的分子反应动力学信息,因此飞秒泵浦—探测光电子光谱技术已经用宋研究由超短激光脉冲操纵的分子反应动力学过程。 在过去二十年中,人们采用弱激光场研究了很多NaK分子解离与电离动力学过程。在NaK分子的光谱学研究中,除了6~1∑~+态以外,其它较低的电子激发态和基态都被广泛地研究过。6~1∑~+态最近被发现,它有一个双阱结构。NO分子具有丰富的里德伯态和价态,它是人们研究最多的双原子分子之一。 本文采用含时量子波包方法计算飞秒泵浦—探测光电子谱,研究强激光场下NaK分子6~1∑~+双阱态的波包演化过程;探讨NO分子里德伯态和价态之间的布居和电荷转移问题。研究结果表明:通过改变激光参数可以控制波包在两个势阱中的分布以及在两态间的转移;可以在双阱态的势垒上监控波包的分裂;可以从电离光电子信号中提取有关6~1∑~+态的波包动力学信息。对于NO分子,我们发现NO分子的价态B~2П对光电子能谱有明显影响;在非绝热耦合作用下,部分里德伯态的布居能够涌入价态并且被其捕获;从里德伯态到价态的电子转移出现在C~2П和B~2П势能曲线的交叉区域;时间分辨光电子谱与C~2П-B~2П耦合、泵浦和探测脉冲之间的延迟时间有关,C~2П-B~2П耦合使NO的光电子能谱变得非常复杂。 本文的理论模型和计算方法对控制化学反应有一定的意义。含时量子波包方法是研究分子在飞秒脉冲激光场中激发和电离动力学的一种有效方法。


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