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Fenton法处理噻嗪类染料废水的反应机理及动力学研究

杨春维  
【摘要】:高级氧化技术在有机废水治理方面因为具有反应速度快、处理完全、无公害、适用范围广等优点逐渐引起了各国的重视,并相继开展了研究与开发工作,但是其具体的反应机理仍然是众多学者争论的焦点。 本研究选取Fenton试剂高级氧化法,以芳香类、噻嗪(Thiazine)类(即对硫氮苯类)染料为模型污染物,通过实验获得了Fenton试剂高级氧化工艺处理苯酚模拟废水、亚甲基蓝染料模拟废水以及苯酚——亚甲基蓝双底物模拟废水的动力学特征,并对其反应机理进行了初步探讨。 实验研究结果表明: (1) Fenton试剂高级氧化法处理芳香类废水、噻嗪类染料废水都有很好的效果。以苯酚和亚甲基蓝模拟废水为例,反应20分钟,底物去除率都在95%以上,反应产物部分为有机酸类,还有部分底物被直接矿化为二氧化碳和水; (2) Fenton试剂高级氧化法降解噻嗪类染料的反应过程应该分为反应前期、反应后期和中间过渡期三个阶段来进行研究,反应前期符合一级动力学,而反应后期符合二级动力学特征; (3) 计算了降解噻嗪类染料反应前期、后期的氧化反应速率常数k,反应前期k值受Fe(Ⅱ)初始浓度影响较大且呈线性关系,而H_2O_2浓度影响相对较小; (4) Fenton试剂高级氧化工艺反应机理是羟基自由基机理和高价铁Fe_(aq)~(4+)机理的综合,反应前期高价铁机理反应占有优势,羟基自由基机理反应则相对比较稳定,其机理反应贯穿氧化反应的前期、后期和过渡期; (5) 双底物模拟废水实验中,芳香类有机污染物竞争并没有改变噻嗪类染料废水氧化脱色动力学特性,但是会明显的降低其脱色速率,而且对于反应后期的反应速率影响较大。芳香类有机污染物改变了染料废水的氧化脱色动力学参数,其一级和二级反应速率随苯酚浓度变化都符合公式:K=α×exp(-[C_(苯酚)]/b)+C的形式; (6) Fenton试剂高级氧化反应过程中Fe(Ⅱ)浓度下降很快并符合公式:[Fe(Ⅱ)]=12.2058exp(-t/3.63529)+2.51852。


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