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微波辅助湿式空气氧化水中难降解有机物的研究

张耀斌  
【摘要】:湿式空气(催化)氧化是处理难降解有机废水的有效方法。但因其需要较高(高温高压)的操作条件,给设备建造和安全运行等带来诸多问题,在很大程度上限制了该工艺的实际应用。对此,本文提出一种处理难降解有机废水的新工艺——微波辅助湿式空气氧化,即在处理液中加入活性炭,并通入空气,用微波辐照在常压下降解水中的有机物。结果表明,微波辅助湿式空气氧化能有效降解溶液中的H-酸(1-氨基-8-萘酚-3,6-二磺酸)。在微波功率为800W,活性炭量为10g和空气流量为0.5L/min下,经60min处理,H-酸溶液(20mL浓度为3000mg/L)的TOC总去除率达到81.1%。活性炭量、空气通入量和微波功率均影响TOC的去除效率。 对处理液进行HPLC、UV分析和pH、SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_x~-及可生化性测定,结果表明H-酸经微波辅助湿式空气氧化后,其稳定结构被破坏,并逐步被矿化,使处理液的可生化性显著提高。 HPLC和电子自旋共振(ESR)测试表明,该体系能够产生羟基自由基(·OH)。在实验条件下,·OH的生成速率大致在0.020到0.036μmol/s之间。·OH的产量受活性炭量、空气通入量和微波功率等因素影响。该工艺能降解水中有机物与·OH的产生与作用有关。 水和活性炭的微波升温实验表明,微波辐照下活性炭的快速升温使其与周围水相之间产生温度梯度,致使水升温速度加快。活性炭的快速升温可能促使活性炭局部达到高温,从而具备·OH的产生条件。通过测定微波辅助湿式空气氧化后活性炭的SEM和表面物理参数,也证明在处理中活性炭可能经历高温。 活性炭上载NiO能明显提高微波辅助湿式空气氧化的效果。由于NiO增强了活性炭的微波吸收能力和催化作用,H-酸溶液的TOC去除率在20min内达到87.4%。增加载NiO量有利于提高处理效率,但Ni在处理过程中流失明显。 微波辅助湿式空气氧化水中难降解有机物的研究 本文对流动态微波辅助湿式空气氧化处理染料溶液进行了尝试,在水力 停留时间为10min时,酸性葱醒绿溶液的脱色率达到88%。 通过对微波辅助湿式空气氧化的研究证明,该工艺能在较温和的反应条 件下具有类似于常规湿式空气氧化降解有机物的机理,使湿式空气氧化可以 在比较安全、方便的条件下高效运行,提供一种在常压下处理难降解有机废 水的新途径。 关键词:微波;活性炭;H一酸;微波辅助湿式空气氧化;轻基自由基;催化


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