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团簇线判据及Cu-Zr(Hf)基三元块体非晶合金形成

王清  
【摘要】:块体非晶合金是一类具有重要应用前景的亚稳多组元合金材料。尽管已经开发出了许多块体非晶合金,但是这一研究仍然依靠经验总结和大量实验。本文将我们课题组提出的成分判据,尤其团簇线判据,应用于三元Cu基块体非晶合金的成分优化中,系统研究Cu-Zr-Al、Cu-Zr-Ti以及Cu-Hf-Al、Cu-Hf-Ti三元体系中块体非晶合金的形成,并对团簇线判据赋予了新的涵义。 团簇线判据,以前亦称“变电子浓度线判据”,是指在三元相图上二元特殊团簇与第三组元的成分连线。它反映了优化的三元非晶相与基础二元团簇之间的结构联系,可视为从二元团簇向三元相的生长路径。其应用首先涉及到团簇的筛选问题。本文通过对Cu-Zr团簇结构的研究,提出了与非晶相关的团簇筛选准则,包括拓扑密堆准则(原子尺寸准则)、化学短程序准则(优化的异类原子配位)以及动力学准则(团簇成分必须靠近深共晶点,远离晶体相成分)。进而筛选出三个以Cu为心的团簇结构,二十面体Cu_8Zr_5(Cu_8Hf_5),附半八面体的阿基米德反棱柱Cu_6Zr_5(Cu_6Hf_5)和Cu_5Zr_6(Cu_5Hf_6)。这些二元团簇与第三合金组元的连线构成特征团簇线。此外,作为对比研究,还选取了其它一些二元特殊成分点(如深共晶点、最佳二元非晶形成点)与第三合金组元构成的特殊成分线。 沿着这些特殊成分线在Cu-Zr-Al、Cu-Zr-Ti、Cu-Hf-Al和Cu-Hf-Ti三元体系中设计了一系列合金成分,利用铜模吸铸法制各样品,确定了直径为3mm的块体非晶合金的成分范围,并做了XRD、热分析和TEM等表征。 利用衍射实验方法确定了过渡金属组元Zr(Ti,Hf)在不同成分非晶合金中的有效价电子贡献。在Cu基非晶合金中,Zr作为合金化组元,其有效价电子贡献约为2.0;在Zr-基非晶合金中,Zr作为基体组元,其有效价电子贡献约为1.5。热分析结果表明Cu-Zr-Al和Cu-Hf-Al系列块体非晶合金的热稳定性和玻璃形成能力GFA表征参数值都随Al含量增加,即电子浓度e/a增加呈现单调增加的趋势;而Cu-Zr-Ti和Cu-Hf-Ti系列块体非晶合金的热力学表征参数值则随Ti含量增加,即平均原子尺寸R_a增加基本保持单调降低的趋势。在这四个体系中,由密堆二十面体团簇结构Cu_8Zr_5(Cu_8Hf_5)连接第三组元的团簇线上形成的块体非晶合金具有相对较高的热稳定性(高的玻璃转变温度T_g)和较大的约化玻璃转变温度T_(rg)。 进而研究了各体系中具有最大T_(rg)非晶合金成分与最大GFA成分之间的关系,指出具有最大T_(rg)非晶合金成分对应于最稳定的三元团簇成分,即最佳团簇成分,而不是最


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