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乙炔为还原剂在Ce基催化剂上选择催化还原NO_x的研究

徐岩  
【摘要】:氮氧化物(NO_x)是引起酸雨、光化学烟雾等破坏地球生态环境,导致人体呼吸道等疾病的主要大气污染物。在富氧和较低温度下高选择性的去除汽车尾气中的NO_x一直是环保催化领域令人瞩目的研究课题。以烃为还原剂选择催化还原NO_x(SCR)被认为是最有应用前景的研究方法。本研究首次提出使用C_2H_2为还原剂在富氧条件下选择催化还原NO_x(C_2H_2-SCR),以期获得比以往SCR研究更高的NO_x低温(~300℃)高选择性。 研究了Ce在多种分子筛离子交换或浸渍制备所得催化剂,在800 ppm C_2H_2,1600ppm NO,9.95%O_2(He为平衡气)条件下的C_2H_2-SCR性能。发现离子交换法制备的Ce-H-ZSM-5(25)催化剂在300~400℃的反应温度窗口有很高还原活性和选择性,NO的转化率达到83%。该数据与文献使用丙烯为还原剂的较好研究相比仅使用其~1/3碳数的还原剂,这意味着本C_2H_2-SCR研究所得到的选择性是文献丙烯为还原剂所得结果的近3倍。本研究结果与文献使用甲烷为还原剂的较好研究相比虽然选择性大致相同,但所需要的反应温度降低了近200℃。 研究得到了以下重要规律:不同分子筛Ce基催化剂的活性顺序是Ce-H-ZSM-5(Si/Al=25)Ce-H-Y(Si/Al=2.5)Ce-H-β(Si/Al=20~30)Ce-H-SAPO(Si/Al=34)Ce-H-5A(si/Al=12),与H型沸石本身的C_2H_2-SCR活性顺序一致,这表明分子筛种类对C_2H_2-SCR催化性能起至关重要的作用;Ce~(3+)在H型沸石的硅铝比越低,对C_2H_2-SCR催化选择性越高。Ce~(3+)在Na型沸石上几乎没有C_2H_2-SCR活性,而H型沸石,特别是H-ZSM-5(Si/Al=25),离子交换(或担载)Ce后其C_2H_2-SCR性能显著提高,表明H质子对催化剂的C_2H_2-SCR活性起着非常关键的作用,且与Ce~(3+)在催化过程中存在协同作用。 研究发现,虽然O_2在C_2H_2-SCR反应中与NO_x竞争还原剂,但在没有O_2存在时C_2H_2-SCR反应很难进行。另一方面,在没有NO存在时C_2H_2的氧化反应也较难进行。由此提出NO氧化为NO_2是本C_2H_2-SCR反应的控速步骤,C_2H_2的氧化主要起始于与NO_2的作用。该反应机制与使用其它还原剂(在分子筛系列催化剂上)文献结果相一致。 考察了Ce-H-ZSM-5(Si/Al=25)催化剂应用性能。发现催化剂在反应体系中经650℃处理1h后在325℃的性能没有变化,表明催化剂具有很好的耐热冲击性能;C_2H_2-SCR反应体系在Ce-H-ZSM-5(Si/Al=25)催化剂上受水(6.8%H_2O蒸气)的影响是可逆的;SO_2(50ppm)在无水条件下有利于催化活性增加,在有水条件下降低了NO_x消除效果。 在Ce-H-ZSM-5(Si/Al=25)催化剂上,与C_2H_2保持相同C浓度的CH_4和C_3H_6分别为还原剂时,在300℃下NO_x的消除率分别为0和17%,在500℃下NO_x的消除率分别为27%和29%。该结果进一步表明C_2H_2作为还原剂比CH_4、C_3H_6作为还原剂具有极大的潜在应用优势。


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