收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

具有微结构表面碳电极对水中氯代酚的电催化还原脱氯

崔春月  
【摘要】:近年来,电还原法处理氯代有机物,因脱氯效率高、操作简便、环境友好等优点,引起了研究者的广泛重视。本论文选用不同微结构表面的碳材料(活性炭纤维、石墨、多壁碳纳米管)作为电极负载Pd催化剂,用于电催化还原脱氯处理水中典型的难降解多氯代有机污染物(五氯苯酚为例)。主要开展了以下几个方面的工作: 利用电化学法,制备了负载Pd催化剂的活性炭纤维(ACF)电极,并将其用于五氯苯酚(PCP)的吸附和电催化还原降解过程。扫描电镜(SEM)分析表明,Pd催化剂在活性炭纤维上分散均匀。通过吸附实验,得出Pd/ACF电极对水溶液中的PCP具有高的吸附速率和吸附容量。在恒电流模式下,Pd/ACF电极对被吸附的PCP具有很好的去除效率和电流效率,但Pd/ACF电极稳定性较差。通过GC/MS降解产物分析表明,PCP降解途径是逐步脱氯,最终完全脱氯降解为苯酚。 采用化学气相沉积法(CVD)和电化学法,在石墨基体上制备了负载Pd催化剂的多壁碳纳米管(MWCNTs)膜电极;SEM、透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)和BET比表面积分析表明,碳纳米管的管外径为40~60nm左右,比表面积为54m~2/g;Pd催化剂在MWCNTs上分布均匀,平均粒径约为13nm左右。以PCP为目标物研究了Pd/MWCNTs/石墨电极的电催化还原性能。结果表明,在恒电压模式下,Pd/MWCNTs/石墨电极对低浓度PCP有很好的去除效果和电流效率,且电极稳定性较好。 动力学研究表明,PCP在Pd/MWCNTs/石墨电极上的反应过程符合准一级反应动力学。系统地考察了温度、阴极电解质浓度、催化剂含量、阳极电解质浓度、偏压对电催化还原PCP反应动力学过程的影响,并建立了相应的动力学模型。此模型对电催化还原PCP反应具有很好的预测功能。 线性伏安法和GC/MS分析表明,PCP在P MWCNTs/石墨电极上的降解机理为电催化加氢过程。降解途径是PCP逐步加氢脱氯为苯酚;苯酚进一步加氢降解为环己酮。 研究并比较了负载Pd的不同微结构表面碳电极(Pd/石墨、Pd/ACF和Pd/MWCNTs/石墨)对PCP的处理效果,得出在Pd/石墨、Pd/ACF和Pd/MWCNTs/石墨电极上,PCP的电催化还原反应速率常数分别为0.0092min~(-1)、0.0141min~(-1)和0.0153min~(-1)。降解产物分析表明,Pd/MWCNTs/;石墨电极对PCP脱氯效果和催化加氢产生环己酮的活性优于Pd/ACF和Pd/石墨电极。此外,Pd/石墨和Pd/MWCNTs/石墨电极具有较好的稳定性,而Pd/ACF电极稳定性较差。 比较了在Pd/石墨、Pd/MWCNTs/石墨和Pd/ACF电极上不同氯苯酚的处理效果,结果表明随着氯原子取代基数目的增加,反应速率变慢。不同氯苯酚反应速率常数由高到低顺序为:4-氯苯酚2.4-二氯苯酚PCP。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 王升富,杜丹,邹其超;磷钼杂多酸-L-半胱氨酸自组装超分子膜电极对亚硝酸根电催化还原的研究[J];分析化学;2002年02期
2 李焕芝;唐亚文;陆天虹;;NH_4~+对甲酸在炭载Pd催化剂上氧化性能的影响[J];物理化学学报;2010年12期
3 褚道葆;王峰;肖英;张雪娇;;L-胱氨酸在Pb/nanoTiO_2膜电极上的电催化还原[J];电化学;2010年01期
4 成荣明,杨宝林,何建伟,陈奕卫;催化分光光度法测定微量钯[J];分析试验室;1999年02期
5 郁初恩;钯-8%钇合金膜[J];稀有金属;1977年01期
6 杨瑞娜;王冬梅;席振峰;金斗满;;胺及烯烃类单核钯配合物的合成与表征[J];河南科学;1992年03期
7 李振亚,张福利,刘恒椽;新试剂DMTASTP与钯的显色反应及其应用[J];贵金属;1995年03期
8 程飞,古国榜,张振民,张树峰,李勇智,张金勇;溶剂萃取分离金川料液中的金钯铂[J];中国有色金属学报;1996年02期
9 李振亚,洪英;高铂物料中钯的双波长分光光度法测定[J];贵金属;1996年01期
10 全燮,杨凤林,薛大明,赵雅芝,冯文国,苍郁;钯-铁催化还原法对水中三氯乙烯的快速脱氯研究[J];大连理工大学学报;1997年01期
11 郭杨龙,卢冠忠,汪仁;改进制备钯/陶瓷复合膜化学镀新工艺[J];华东理工大学学报;1998年06期
12 刘锡林,林安平,朱鑫;钯(Ⅱ)与偶氮氯膦Ⅲ的显色反应测定微量钯的研究及应用[J];分析测试技术与仪器;2001年02期
13 杨防祖,黄令,姚士冰,许书楷,周绍民;钯及其合金的电沉积[J];电镀与精饰;2002年02期
14 丘山,丘星初,黄曙明;光度法快速测定钯—钴镀液中的钯[J];电镀与涂饰;2003年02期
15 靳湘云;北美钯业公司2004年一季度营业报告[J];中国金属通报;2004年20期
16 马东兰;崔凤灵;侯凤莲;王昀;王瑾晔;;一种高灵敏测定钯的光度试剂(英文)[J];冶金分析;2007年08期
17 胡劲召;李凤仪;;焙烧温度对Pd-Ni-La-Ce催化剂性能影响的研究[J];琼州学院学报;2008年05期
18 田笠卿;仲惠娟;;meso-四(4-乙酰氧基苯)卟啉-Pd-OP体系荧光熄灭法测定微量Pd的研究[J];南京大学学报(自然科学版);1991年02期
19 张瑞华,全水清;乳状液膜提取钯的研究[J];稀有金属;1994年01期
20 裴锦平,董守安;Pd(Ⅱ)-KI-SnCl_2三元体系流动注射光度法测定钯[J];冶金分析;1995年06期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 秦振林;陈硕;全燮;张耀斌;;载钯阵列碳纳米管电极对多氯联苯的电还原脱氯[A];中国化学会第26届学术年会环境化学分会场论文集[C];2008年
2 闫丽丽;;p型和n型Cu_2O薄膜电极光电催化还原CO_2的研究[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年
3 范振英;;阻抗生物成像电极研究[A];天津市生物医学工程学会第30次学术年会暨生物医学工程前沿科学研讨会论文集[C];2010年
4 李庆;陈志谦;胡金柱;;玻璃衬底上钯多晶膜的制备[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅱ[C];2004年
5 江蓉;吴兆民;贺萍;陆君涛;;多孔碳电极内2,3-二氰基氢醌电化学行为的现场ESR研究[A];第七届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];1992年
6 唐涛;郭淑兰;陆光达;;形态对钯-氢体系热力学性质的影响[A];中国工程物理研究院科技年报(2003)[C];2003年
7 胡劲召;陈少瑾;吴双桃;陈宜菲;谢凝子;;钯铁催化剂对土壤中4-CP降解作用研究[A];第二届全国环境化学学术报告会论文集[C];2004年
8 宋玉苏;左攀;张坤;;Ag/AgCl电极对的低频电场探测性能研究[A];中国腐蚀电化学及测试方法专业委员会2012学术年会论文集[C];2012年
9 柳丽芬;陈芳;杨凤林;;Fe~0/TiO_2光催化降解氯代苯酚的研究[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
10 费超;余建强;曹峻清;;精对苯二甲酸(PTA)生产用钯/碳催化剂制备研究[A];第四届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];2001年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 崔春月;具有微结构表面碳电极对水中氯代酚的电催化还原脱氯[D];大连理工大学;2006年
2 黄彬彬;过渡金属电极对挥发性有机氯化物的电催化还原研究[D];华南理工大学;2012年
3 杨静;碳纳米管电极的制备及应用研究[D];华东师范大学;2009年
4 鲁勋;CeO_2改性贵金属催化剂在加氢脱硫反应的性能研究[D];南昌大学;2008年
5 周永华;微乳液浸渍—破乳技术制备钯整体式催化剂及其催化加氢性能研究[D];中南大学;2008年
6 李华昌;贵金属高效离子交换色谱分离理论及应用研究[D];中南大学;2002年
7 李彤;新型氧化酶电极的研制和性能表征研究[D];河北大学;2004年
8 夏传海;水体系中氯酚和二噁英类化合物的钯催化加氢脱氯[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
9 张秀玲;聚吡咯纳米线修饰电极的电催化研究—硝酸根离子的电催化还原[D];天津大学;2006年
10 王海玉;新型镍系烯烃聚合催化剂的合成及其催化性能研究[D];复旦大学;2006年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 秦振林;钯修饰阵列碳纳米管电极对多氯联苯的电还原脱氯[D];大连理工大学;2008年
2 贺闰娟;环境尘土样品中痕量铂、铑、钯的测定方法研究与应用[D];首都师范大学;2004年
3 张利琴;甲烷在钯、金电极上的电催化氧化研究[D];山西大学;2008年
4 赵世岩;碳纳米管修饰电极对PCBs和PBDEs的电催化还原脱卤[D];大连理工大学;2009年
5 赵淼;钯修饰石墨烯电极对PBDEs的电还原脱溴[D];大连理工大学;2010年
6 曹艳秀;氨基酸及纳米材料修饰电极在化学分析中的应用研究[D];吉林大学;2009年
7 雷强华;氢同位素分离涂钯硅藻土制备及吸-放氢特性研究[D];中国工程物理研究院;2004年
8 毛慧娟;苏丹红Ⅰ和三种氯代苯酚的光谱研究[D];吉林大学;2012年
9 朱莉莉;过氧化氢和细胞色素c电化学传感器的研制与应用[D];河南大学;2012年
10 李丽英;钯/炭(Pd/C)催化还原碱木质素的研究[D];东北林业大学;2004年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 靳湘云;何以解钯市之忧?[N];中国黄金报;2005年
2 王金铎 王金秀;中国碳电极赶超国际水平[N];中国有色金属报;2011年
3 ;今年钯市场仍会供大于求[N];中国黄金报;2005年
4 靳湘云;需求逐步增长 钯依然供大于求[N];中国有色金属报;2005年
5 本报记者 赵小华 凌娜;长城长电极在节能环保中腾飞[N];中国现代企业报;2008年
6 靳湘云;钯市场上半年回顾[N];中国黄金报;2004年
7 陈雪莲;钯首饰重庆受冷落[N];中国矿业报;2004年
8 记者 王渊通讯员 杨志民;长城长公司碳电极年产销量世界第一[N];河北经济日报;2007年
9 记者 张扬;南京铂金价格攀高 钯首饰价格再降[N];中国矿业报;2004年
10 本报记者 张祖辉;铂钯是双胞胎姐妹[N];中国黄金报;2004年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978