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噻吩的选择氧化及临氢催化转化脱硫研究

左广玲  
【摘要】:噻吩的存在对于一些精细化工产品及油品的质量升级有很大的影响,因此在当前社会发展对产品质量及环保要求越来越严格的前提下,噻吩的脱除研究成为众多研究者关注的焦点。本文主要研究了噻吩在H_2O_2/TS-1体系中的选择氧化脱除和在纳米HZSM-5上的临氢催化转化脱除。 本文用TS-1/H_2O_2体系研究了焦化苯中噻吩的液相选择氧化反应,主要考察了反应温度、过氧化氢与噻吩的摩尔比对TS-1催化剂脱噻吩性能的影响。同时对氧化反应产物、催化剂回收利用次数以及催化剂物化性质变化等问题作了研究。结果表明:在反应温度为343K、过氧化氢与噻吩的摩尔比略大于4的条件下,反应进行6小时,焦化苯中硫转化率可达98%以上。 本文还采用脉冲微反色谱研究了氢气气氛下,噻吩在改性纳米HZSM-5上的气相转化脱除反应。主要考察了气速、反应温度、催化剂酸度、反应气氛及改性方法等对噻吩催化转化的产物分布及脱硫性能的影响,结果表明:在370℃、氢气作为反应载气的情况下,噻吩在纳米HZSM-5沸石催化剂上发生催化转化反应,除了裂解脱硫生成烯烃和硫化氢以外,还生成少量2-甲基噻吩、3-甲基噻吩和苯并噻吩等新的硫化物。噻吩的转化率和脱硫率受反应气氛和催化剂酸度影响很大;氢气气氛比氮气气氛有利于噻吩催化转化脱硫;噻吩的催化转化过程是在B酸中心和L酸中心的协同作用下进行的;临氢作用的实质是气相中的分子氢被催化剂上的L酸中心活化向噻吩裂化脱硫反应供氢;通过改性可以适当的降低催化剂上的B酸中心数量和强度,增加L酸的比例,有利于噻吩催化转化脱硫。水蒸气处理改性与碱性水汽处理改性对纳米HZSM-5的脱硫性能影响差别不大,负载适量的稀土镧氧化物和适量硫酸镍改性使得催化剂的脱硫活性提高。


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