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H-ZSM-5分子筛催化剂上烃类选择还原NO反应的研究

史玲玲  
【摘要】:氮氧化合物(NO_x)是主要的大气污染物,对人类、农作物和生态环境都造成了极大的危害,因此需要消除NO对大气的污染。近年来,烃类选择还原NO成为了研究热点,也被认为是最具有应用前景的脱除方法。 本论文采用乙炔作为还原剂,在氧含量为15%及高空速为75,000h~(-1)条件下研究分子筛催化剂上选择催化还原NO反应。通过对分子筛载体的筛选和改性以求提高乙炔选择还原NO的催化性能,并应用多种表征手段来研究催化剂特征及催化反应机理。主要研究内容和实验结果如下: 1.通过比较不同还原剂发现,H-ZSM-5催化剂上乙炔比甲烷和乙烯(相同C浓度)更容易被活化,因此说明了在选择还原NO反应中,乙炔作为还原剂具有较深的研究意义和潜在的应用价值。 2.通过对H型分子筛载体的筛选发现,H-ZSM-5在C_2H_2选择还原NO反应中(C_2H_2-SCR)的活性明显优于H-X、H-Y和H-β分子筛催化剂。 3.Na_2CO_3溶液改性的H-ZSM-5催化剂随Na_2CO_3溶液浓度的增加,活性和选择性也随之下降。应用NH_3-TPD技术表征其酸性变化发现,改性后的H-ZSM-5总酸量减少,强酸中心逐渐减弱,说明催化剂表面的强酸性有利于NO的还原。 4.在富氧及高空速条件下,固体超强酸改性的SO_4~(2-)/ZrO_2/H-ZSM-5催化剂的活性明显优于H-ZSM-5,在反应温度为450℃,空速为75,000h~(-1)条件下,NO被还原成N_2的转化率高达90%。而且反应活性在50小时内无下降。 5.XRD、BET、NH_3-TPD和FT-IR实验证明,负载SO_4~(2-)/ZRO_2没有影响H-ZSM-5的规整多孔结构,而是调变了分子筛的酸性,即总酸量降低,但L酸和B酸的酸量比提高了,尤其是较强的L酸。结果表明在乙炔选择还原NO反应体系中SO_4~(2-)/ZrO_2/H-ZSM-5上的L酸发挥了一定重要的作用。 6.采用TPD和TPR技术对Co-H-ZSM-5催化剂上C_2H_2选择还原NO的反应机理进行了初步探讨。Co-H-ZSM-5催化剂表面形成的表面中间物种的分解或与NO/O_2反应生成N_2可能是C_2H_2选择还原NO的主要反应途径。


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