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改性纳米HZSM-5在低品质轻油改质中的应用研究

赵晓波  
【摘要】: 随着人们环保意识的逐渐加强,机动车尾气排放造成的污染日益受到关注,世界各国相继颁布了新的清洁汽油标准。我国将于2007年7月1日在全国范围内实施《轻型车污染物排放限值及测量方法(中国Ⅲ、Ⅳ阶段)》(简称国Ⅲ)标准。要达到国Ⅲ排放标准,要求汽油中烯烃体积分数≯30%,芳烃体积分数≯40%,硫含量≯150μg/g。 催化裂化(FCC)汽油、焦化汽油和直馏汽油都是石油加工过程中产生的轻质油品。FCC汽油是商品汽油的主要调和组分,其烯烃和硫含量高,烯烃体积分数一般在40%~55%,硫含量为200~1500μg/g。因此,急需开发一种能够有效降低FCC汽油的烯烃含量和硫含量,同时维持汽油辛烷值的技术。焦化汽油和直馏汽油的辛烷值低,一般在50~60,因此不能直接作为商品汽油的调和组分。目前,上述轻质油品中芳烃体积分数一般在10%~20%,而国Ⅲ标准是40%,因此芳烃含量还有很大的上升空间。在脱硫的同时,将轻油中的烯烃转化为高辛烷值的异构烷烃和芳烃,可以补偿由于烯烃饱和而引起的辛烷值损失;将轻油中的正构烷烃转化为异构烷烃和芳烃可以提高油品的辛烷值。 ZSM-5分子筛催化剂具有优异的芳构化、异构化和烷基化性能,已应用在许多烃类的转化过程中。纳米晶粒ZSM-5分子筛由于粒度小、微孔短、外表面酸中心数量多,在提高选择性和降低结焦失活等方面比微米晶粒ZSM-5表现出更优越的性能。水热处理是调变催化剂酸性和提高稳定性的常用方法,过渡金属镍、钼等具有优良的加氢脱硫活性。以纳米HZSM-5为母体,通过水热处理和负载过渡金属氧化物等方法改性,考察了其对低品质轻油改质降烯、脱硫和维持辛烷值性能的影响。 通过上述研究,得出以下主要结论: 1纳米HZSM-5经400℃水热处理并负载质量分数为3.0%La_2O_3和1.0%ZnO制得的催化剂用于FCC汽油改质,300 h评价结果表明:汽油中烯烃体积分数由49.6%降到12.8%,芳烃体积分数由11.4%增加到24.7%,同时维持了汽油的辛烷值。 2过渡金属氧化物改性HZSM-5研究表明: (1)纳米HZSM-5经500℃水热处理并负载质量分数为2.5%La_2O_3、2.0%NiO和9.7%MoO_3制备了组合改性DOS催化剂。表征结果表明:HZSM-5经组合改性后总酸量下降、L酸量与B酸量比值增加,同时负载的金属高度分散于催化剂的表面。 (2) DOS催化剂用于FCC汽油改质300 h评价结果表明:烯烃体积分数由32.5%下降到13.9%,烯烃脱除率57%;芳烃体积分数由33.5%增加到39.8%;异构烷烃体积分数由24.1%增加到32.7%;硫含量由744μg/g下降到178μg/g,脱硫率为76%;同时该催化剂具有降低汽油中苯和胶质含量的性能;物料衡算结果表明,该工艺具有化学氢耗低(0.42 wt.%)和汽油液收高(95 wt.%)的特点;改质后的汽油研究法辛烷值由94.1变为93.9。该催化剂最突出的特点是显著降低了汽油中烯烃含量和硫含量,同时维持了汽油的辛烷值。 (3) DOS催化剂对焦化汽油和直馏汽油的改质研究表明:轻质油品经催化改质后,在硫含量显著下降的同时,研究法辛烷值大幅度提高。 3考察了以不同孔结构的Al_2O_3为载体制备的HZSM-5催化剂对低品质轻油改质性能的影响。结果表明,以大孔Al_2O_3为载体制备的HZSM-5用于FCC汽油的改质,在降烯烃、芳构化、异构化和抗积碳失活等方面性能,均优于以小孔Al_2O_3为载体制备的HZSM-5催化剂。


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