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基于粉煤灰的类Fenton催化处理对硝基酚废水研究

邓芳芳  
【摘要】: 粉煤灰是燃煤电厂排放的固体废弃物,污染环境,危害人类健康。近年来,对粉煤灰综合利用的研究越来越多。由于粉煤灰中含有Fe,Mg,Al,Mn,Cu,Ti等催化活性金属元素,应用粉煤灰作为催化剂越来越受到人们的关注。对硝基苯酚(p-nitro phenol,PNP)被美国国家环保局和我国列为优先控制污染物之一。因此,本文以对硝基酚为目标污染物,利用原状粉煤灰和造粒粉煤灰研究了粉煤灰类Fenton催化处理PNP废水的性能及机理。 粉煤灰种类不同,结构与化学组成也不同,影响其催化和吸附性能。在强酸性条件下,BFA的催化效果和TFA差别不大,COD去除率为60%左右;但是由于BFA中的未燃炭含量高,比表面积大,吸附有效要明显强于TFA。 对粉煤灰BFA进行改性,催化效果的排序为:酸改性热改性碱改性未改性。酸改性可以有效提高粉煤灰催化性能,对100 mg/L的PNP溶液,PNP去除率可达99%以上,同时H202利用率可达到80%左右。影响其催化性能的因素为粉煤灰投加量、反应时间、反应的pH、H_2O_2投加量、搅拌强度,最佳条件分别为20g/L、20 min、pH=3、1 66.5 mg/L、200 r/min。粉煤灰中催化活性金属氧化物Fe_2O_3、CuO、TiO_2、NiO等随反应次数的增加而减少,粉煤灰溶出的铁离子浓度随重复使用次数的增加而减少(二者为负的幂函数关系,即C_(Fe)=6.229n~(-038563))。粉煤灰重复使用8次催化效果保持不变,第9次开始催化效果急剧下降。溶出的金属离子在该催化反应发挥了重要作用。 利用粉煤灰造粒做催化剂载体,优化造粒条件为70%粉煤灰与30%的凹凸棒土混合均匀,加入50%左右的水,搅拌,放于自制挤条机中挤条成型。生料经室温陈化1 h,110℃烘2 h。450℃焙烧3 h即成。利用浸渍法负载氧化铁,以0.1 mol/L硝酸铁/0.5%草酸溶液为浸渍液,浸渍12 h,400℃焙烧3 h制得催化剂。在PNP浓度为100 mg/L,pH=3,H_2O_2浓度为166 mg/L,反应时间为60 min的实验条件下,PNP去除率为83%。 在以上两个反应过程中,粉煤灰催化过氧化氢产生羟基自由基能够有效去除PNP,称之为类Fenton催化反应。


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