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多功能TiO_2光催化复合分离膜制备和水处理应用性能研究

马宁  
【摘要】: 膜分离技术已有效应用于水和废水处理工艺,由于其单一功能和膜污染现象,制约了膜分离技术的广泛应用。TiO_2光催化技术作为一项环境友好的新型光降解技术能够有效去除水中有机污染物和致病微生物,然而粉末态的光催化剂存在光催化活性有限、粉末态回收难等问题。通过将TiO_2光催化剂负载在无机膜表面,实现TiO_2光催化膜的制备和应用,有望同时具有光催化和膜分离的多功能性,并且解决光催化剂的回收和减缓膜污染等难题。 本研究采用溶胶凝胶技术制备了可应用于超滤过程的Si掺杂TiO_2/Al_2O_3管式复合分离膜和可应用于微滤过程的Ag-TiO_2/HAP(羟基磷灰石,Ca_(10)(PO_4)_6(OH)_2)/Al_2O_3板式复合分离膜。 Si掺杂TiO_2/Al_2O_3管式膜具有厚度可控的Si掺杂TiO_2纳米多孔表层,其锐钛矿晶型和高比表面积有利于增强光催化降解能力,光致超亲水性膜面有利于提高膜通量,通过多次涂膜技术可以实现对复合分离膜的可控制备。对染料溶液活性红ED-2B的处理结果表明,在pH值为7.0时,管式复合膜对染料的脱色与降解均具有明显的协同效果,并且耦合工艺下的膜通量比单独膜分离的膜通量显著提高,这表明耦合工艺下复合分离膜具有一定的抗污染性能。在pH值为2.4时,通过膜分离和光催化工艺耦合对TOC去除率达到77.3%,显著高于相同条件下单独膜分离的去除效果(27.5%)。对大肠杆菌悬浮液的处理效果表明,管式复合膜在耦合工艺下对大肠杆菌的去除率约为4个Log单位,比单独膜分离的去除效果提高约1个Log单位左右。对染料溶液活性红141的处理结果表明,管式膜在耦合工艺下还可以与其他高级氧化法耦合,当体系中加入过氧化氢的浓度超过1.25 mM时,能够显著提高耦合工艺系统的处理效率和膜通量。 Ag-TiO_2/HAP/Al_2O_3板式膜功能层为显著载流子分离能力的Ag-TiO_2/HAP复合多孔膜表层,Ag-TiO_2增强了膜面光催化能力,HAP提高了膜对生物大分子的吸附和有机大分子的截留;对腐殖酸(HA)溶液和大肠杆菌悬浮液的处理结果表明,板式复合膜耦合工艺相比单独膜分离处理效果,分别是其去除效果的3.4倍和提高3个Log单位,这主要由于Ag-TiO_2/HAP复合系统对腐殖酸溶液和大肠杆菌悬浮液具有优良的光催化降解和杀灭效果。同时,板式复合膜对大肠杆菌也均表现了较好的减缓膜污染的性能。对腐殖酸溶液处理过程中的膜污染特征和行为分析表明,膜在耦合工艺下的抗污染能力主要由于紫外光催化降解膜表面的污染物,耦合工艺对比单独的膜分离过程,膜污染模式从最初的孔堵塞到滤饼层过滤的转变减缓很多,可以通过在一定范围内提高入射光强或者降低过膜压力增强膜的抗污染能力。分析结果还发现,在以膜分离为主导反应的耦合工艺中,膜污染速率显著高于以光催化为主导反应的耦合工艺。 综上所述,本研究所制备的两种功能膜结构合理的新型TiO_2光催化膜,具有同时光催化降解、膜分离、灭菌消毒以及减缓膜污染等多功能性,是十分具有水处理应用潜势的新一代功能膜分离产品。


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