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针群—网电极脉冲高压放电降解气态混合VOCs

张玥  
【摘要】: 目前,挥发性有机化合物(VOCs)被广泛用于工业生产,这些工业排放的有机废气所造成的大气环境及室内空气污染问题日益突出,该环境问题的解决已迫在眉睫。在挥发性有机物的治理方法中,放电等离子体技术被认为是一种较有前途的新兴治理技术。该技术在常温常压下即可操作,具有能耗低、结构简单、易操作等优点。 本文采用高压脉冲电晕放电等离子体技术对混合VOCs的降解进行了实验研究。实验采用自制的针群-网式反应器,选取苯系物中的苯和间二甲苯作为目标污染物。通过考察反应器电极结构、电参数(包括高压供电方式、脉冲成形电容、脉冲重复频率)及气体参数对污染物降解特性的影响,研究功率注入、能量密度、等离子体与污染物分子作用方式等因素与污染物降解特性的关系。并通过考察背景气体中的氧含量、过渡金属催化剂对混合VOCs降解特性、碳平衡及CO_2选择性的影响,探讨污染物的降解机理。研究结果表明: (1)脉冲高压供电与直流高压供电相比,输入的平均功率较小,但却具有较高的脉冲有效功率,故脉冲高压供电的能量效率高于直流高压供电;电极结构为针尖间距10mm,电极间距10 mm时能量注入和苯降解的综合效果最好;合理配置脉冲成形电容有助于改善放电特性,促进污染物的降解,本实验中最佳电容为253 pF;气体运动方向对气体湍流程度有影响,反向进气时湍流程度增加,有利于苯分子与放电等离子体有效地接触,从而提高了污染物降解率。 (2)苯和间二甲苯在混合气体中的降解特性与单一组分时的降解特性有所不同,苯的最大降解率由单一组分时的51.5%下降到35.7%,而间二甲苯的降解率却有略微上升,由单一组分时的85.1%上升到89.6%。 (3)背景气体中的氧含量对放电过程中产生的活性粒子的组成有重要影响,进而影响VOCs的降解特性。不同种类的自由基与苯和间二甲苯的反应具有选择性,苯较易与含氮自由基反应,而间二甲苯较易与含氧自由基反应。同时还发现,增加氧含量有助于提高降解过程中的碳平衡和CO_2选择性。 (4)脉冲电晕放电协同过渡金属催化剂有助于提高CO_2选择性。MnO_x催化剂的催化效果优于NiO_x催化剂,两种催化剂对苯的催化效果均好于对间二甲苯的催化效果。


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