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铜、铁对水体中阿特拉津光降解影响的研究

孙霞  
【摘要】: 腐殖酸是自然水体中广泛存在的一类天然有机大分子物质,铜、铁元素也是自然地表水的重要组分,它们都具有光学活性。当腐殖酸和Cu(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)络合在一起后,必然会潜在的影响共存系统中环境污染物的光解过程。本论文主要研究了腐殖酸和铜、铁及其络合物络合物存在下阿特拉津光降解的机理,以及这个过程中涉及到各种活性物种的检测、表征。本项研究对正确认识天然地表水中污染物的光解行为,尤其是深入了解和掌握腐殖酸这样一种重要的天然水组分和铜、铁的络合物对污染物光解行为的作用具有重要的意义。主要实验结果如下: (1)在低压汞灯的辐照下,阿特拉津的是以直接光解为主,低浓度腐殖酸能促进阿特拉津的降解,光解遵循一级动力学方程;光强较大的氙灯辐照下,阿特拉津降解速率提高,腐殖酸的加入抑制了阿特拉津的降解,遵循腐殖酸浓度越大抑制作用越明显的规律;光强较小的面光源辐照下,阿特拉津是直接降解和间接降解同时发生,低浓度的腐殖酸起到了光敏化作用,促进了污染物的降解,高浓度的腐殖酸抑制了阿特拉津的降解。在模拟太阳光辐照下,阿特拉津几乎没有降解,腐殖酸的光敏化作用也没有体现出来。 (2)Cu(Ⅱ)在全波长氙灯的照射下可被激发,发生电子的转移,产生的低价态铜与水溶液中的氧气等物质进一步反应,铜元素在一价和二价间可循环。铜元素循环产生的活性物种造就了芬顿反应的条件,产生氧化性很强的羟基自由基;腐殖酸和Cu(Ⅱ)的共存时,全波长氙灯激发下产生氧化性稍弱的单线态氧,促进了阿特拉津的降解。本阶段试验采用电子顺磁共振(ESR)技术检测到了羟基、单线态氧活性自由基。 (3)为了更好的模拟自然环境,我们给氙灯加上了滤光片,使得透过的光是波长大于290 nm的光。光照120 h后,Fe(Ⅲ)或HA存在均促进了促进阿特拉津的光降解,随着Fe(Ⅲ)或HA浓度的增大,促进作用增强,相对于一定的溶液,促进作用有一个最适宜浓度。紫外可见吸收光谱表明腐殖酸与铁共存时,两者存在络合作用,且络合物在可见光区域的吸收强度有所增强,这对于自然界中污染物的降解有着重要的作用。荧光光谱直观的表现出腐殖酸溶液在加入金属离子后,各种官能团被络合,荧光猝灭。很好的证明了腐殖酸和Fe(Ⅲ)之间存在络合作用。 总之,本研究主要考察了环境中存在的三种重要的因子对阿特拉津在不同光源下降解的影响,本项研究为正确认识腐殖酸的环境行为及持久性有毒污染物的生态风险性具有重要意义和参考价值。


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