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用红外光谱法表征ZSM-5型沸石催化剂的研究

苗翠兰  
【摘要】: 钛硅沸石分子筛是一种具有MFI拓扑结构的新型材料,由于其独特的选择氧化性能,目前已被广泛应用到苯酚羟基化、环己酮胺氧化和丙烯环氧化等工业过程。但经典法使用价格昂贵的四丙基氢氧化铵做模板剂,使TS-1的合成成本高居不下。因此,近年来人们一直在寻求用廉价模板剂四丙基溴化铵代替四丙基氢氧化铵合成低成本的TS-1(廉价法)。但迄今为止廉价法TS-1的催化性能都远不如经典法TS-1。文献认为,廉价法TS-1晶粒度大和非骨架钛多是主要原因。但另一些学者的研究表明,通过表面硅烷化技术提高TS-1的憎水性,能明显改善其催化性能。这表明,TS-1的催化性能可能与其表面羟基有关。为此,本文利用红外光谱法研究了用廉价法合成的TS-1的骨架结构、羟基和酸性。重点比较了廉价TS-1与经典TS-1的羟基振动光谱,并结合近红外光谱技术对廉价法TS-1的羟基振动谱带进行了归属,并研究了用不同钠盐和碱处理TS-1后催化剂的羟基和丙烯气相环氧化性能的变化,并利用红外光谱法研究了等离子体技术处理后TS-1和ZSM-5催化剂骨架结构、羟基和酸性的变化。得到以下结果: 1.廉价法合成的TS-1催化剂表面羟基类型比较复杂,不仅有存在于催化剂内外表面的孤立硅羟基和末端羟基,还有成对出现的偕偶羟基和受氢键干扰的硅羟基。廉价法合成的TS-1分子筛骨架结构和孔道内末端羟基具有较强的热稳定性(1023 K)。吡啶吸附发现微米TS-1催化剂存在酸中心,表面酸中心以非质子酸(L酸中心)为主,质子酸(B酸中心)较弱。与廉价法合成的催化剂相比经典法合成的催化剂晶粒较小,外表面相对较大所以羟基类型比较简单,主要以外表面硅羟基为主。 2.经过不同改性催化剂羟基结构和丙烯气相环氧化性能有较大变化。其中Na2SO3改性后催化剂内外表面羟基变化最大,且Na2SO3、NaHSO3和TPAOH改性能明显提高催化剂丙烯环氧化性能。 3.等离子体处理催化剂不破坏催化剂骨架结构,但能改变催化剂羟基和酸性。


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