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金属卟啉对二苯并噻吩催化氧化反应的研究

王慧  
【摘要】: 本文采用绿色无污染的金属卟啉催化剂,分别以分子氧(O2)或过氧化叔丁醇(TBHP)为氧化剂,对模拟燃油中的二苯并噻吩(DBT)进行了催化氧化反应的研究。 1.合成了含不同取代基的系列单核金属卟啉化合物——卟啉铁/锰(TPPFeCl/ TPPMnCl)、四邻氯卟啉铁/锰(TClTPPFeCl/TClTPPMnCl)、四硝基卟啉铁/锰(TNTPPFeCl /TNTPPMnCl)、单硝基卟啉铁(MNTPPFeCl)和四羟基卟啉(THTPPFeCl),同时合成了含氧桥键的双核金属卟啉-(TPPFe)2O、(TClTPPFe)2O和(MNTPPFe)2O,并用紫外光谱、红外光谱、核磁共振及质谱等手段对其结构进行了表征。 2.以单核卟啉铁为催化剂,O2为氧化剂,0.1 wt%的DBT十氢萘溶液为模拟液,在优化的反应条件下,考察了取代基的电子效应对金属卟啉催化活性的影响,及烯烃的存在对DBT转化率的影响。结果表明:催化剂的活性顺序为TNTPPFeClMNTPPFeCl≈TClTPPFeClTPPFeClTHTPPFeCl; TNTPPFeCl催化下,反应2.5 h,DBT的转化率为100%;烯烃的存在对DBT的转化率有一定的影响。同时探讨了催化剂的自氧化反应及金属卟啉/O2催化氧化DBT的反应机理。另外,以氧桥双核金属卟啉/O2为仿生催化体系,考察了取代基、反应温度、反应压力、催化剂用量、反应时间等因素对DBT转化率的影响及对其它噻吩类化合物的氧化反应。得出了最佳的反应条件,并对其催化氧化DBT的反应机理进行了初探。 3.以单核卟啉铁/卟啉锰为催化剂,TBHP为氧化剂,0.1 wt%的DBT十氢萘溶液为模拟液,在优化的反应条件下,考察了取代基、含氮配体对DBT转化率的影响。结果表明:金属卟啉的催化活性顺序为TNTPPFeClTNTPPMnClTClTPPMnCl TClTPPFeCl;加入含N配体可提高DBT的转化率。最后,用紫外可见光谱对反应过程中的催化剂进行检测,探讨了催化剂的稳定性、可能的催化活性物种,并提出了金属卟啉/TBHP催化氧化DBT可能的反应机理。


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