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高温低湿离子液体基聚芳醚质子交换膜的研究

陈继威  
【摘要】: 本论文是以高温质子交换膜的应用为研究背景,在磺化聚芳醚中加入离子液体(IL)来作为高温无水时的质子传导体。合成了季铵盐型和咪唑型两类3种离子液体[N222][CH3COO]、[N222][HSO4]和EMIMES,并通过红外和核磁谱图进行了化学结构验证。以溶液浇铸法将离子液体和自制的磺化二氮杂萘聚芳醚(SPPESK)复合成膜,为避免该复合膜中离子液体渗漏,采用溶胶-凝胶法或烯类单体原位聚合等方式制备了三元体系复合膜。并对复合膜的质子传导率、机械性能和离子液体溶出性等进行了较为系统的研究。 本论文系统地研究了复合膜的高温质子传导情况,离子液体以氢键的形式与磺化聚合物结合,并成为质子传导的主要介质,SPPESK/IL复合膜的质子传导率随着温度的升高而增大,也随着聚合物磺化度和离子液体加入量的增加而增加,相比于纯膜的质子传导率提高了一个数量级。离子液体的溶出主要表现在第一天,之后很少溶出。 首先制备了SPPESK/[N222][CH3COO]复合膜。在无水情况下100℃以上,复合膜的质子传导率大于1.5mS/cm,拉伸强度在28.6-58.1MPa之间;SPPESK120-20在130℃时达到5.4mS/cm,拉伸强度为58.1MPa,离子液体溶出是膜质量的1.75%,溶出后质子传导率变化微小。 制备了SPPESK/[N222][HSO4]复合膜。100℃以上其质子传导率大于2.5mS/cm,SPPESK120-40复合膜的质子传导率在130℃时达到6.68mS/cm,具有28.2MPa的拉伸强度和106.7MPa的拉伸模量。但是经过溶胶-凝胶有机硅烷改性生成SiO2交联网络后,无水情况下质子传导率和机械性能下降,SPPESK/[N222][HSO4]/SiO2膜的拉伸模量在1GPa以上,但是离子液体溶出减少,降低渗漏量可达35.7%。 制备了SPPESK/EMIMES复合膜。在100℃以上,其质子传导率大于1.1mS/cm,在130℃,SPPESK100-30EMIMES的复合膜质子传导率达到3.86mS/cm;为防止离子液体泄漏,体系中原位聚合生成聚丙烯酸。100℃以上,SPPESK100-20-15PPA复合膜的质子传导率均大于5.8mS/cm,130℃时达到6.36mS/cm,溶出减少到复合膜质量的1.72%,渗漏减少了近1/3,SPPESK100-EMIMES系列和SPPESK100-EMIMES-PPA系列具有较好的力学性能,拉伸强度在26.8-39MPa之间,高于Nafion膜。 离子液体基磺化聚芳醚在高温无水情况下表现出较高的质子传导率,较好的机械性能和优良的稳定性,具有成为高温燃料电池质子交换膜的广阔应用前景。


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