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非热等离子体催化CO_2加氢反应研究

杨颖  
【摘要】: 随着工业的发展,CO2排放量逐渐增加。CO2作为一种温室气体,产生温室效应,对环境和人类都产生严重的危害。因此,CO2的减排、收集、存储、转化再利用已成为社会和科学界广泛关注的问题。二氧化碳甲烷化可有效利用碳源减少C02排放,同时,甲烷作为当今社会被人们看好的低碳燃料也有广泛的市场,因此CO2甲烷化研究最近几年得到了人们的关注。CO2化学性质稳定,因此如何在温和条件下、低能耗、长时间稳定的实现CO2的加氢转化已经成为科学家们研究的重点。 非热等离子体在小分子活化、催化反应、表面处理、催化剂制备等很多领域有应用,它能够在低温下实现很多分子的活化转化。目前等离子体在CO2转化方面在CO2和CH4等饱和碳氢小分子重整领域研究较多,而在等离子体与催化剂协同作用CO2与氢气直接加氢报道的较少。本文利用等离子体和金属催化剂相结合对该反应进行了系统的研究。 本文首先对CO2加氢催化剂进行筛选:考察了不同金属催化剂负载在SiO2上对CO2加氢性能的影响,得出加氢活性顺序CoNiFeCuMoW;并且对催化剂载体进行考察,其加氢活性顺序SiO2MgOMCM-41Al2O3TiO2,催化剂比表不是影响催化剂活性的主要因素。通过初步筛选,Co/SiO2催化剂具有较好的加氢活性及较高的甲烷选择性。并进一步对Co/SiO2催化剂反应条件进行了考察:放电电压对催化剂的活性是一个重要的影响因素,在较适中的条件下催化剂和放电能相互协同作用才能达到最好的催化效果;催化剂随着负载量的升高加氢活性是逐渐升高的,Co体相催化剂在等离子体条件下气体很难放电击穿;C/H越小,越利于反应的进行,氢气量不足是导致催化剂失活原因之一;对空速考察发现CO2加氢活性是随着空速的增加而降低的,低空速停留时间长,催化剂的活性高,而高空速相反;CO20wt%/SiO2催化剂在空速为6360h-1条件下,经过200h的寿命考察结果表明该催化剂稳定性保持良好。 本文通过反应后的Co/SiO2催化剂的表征,对催化剂失活及CO2加氢原理进行了探究。通过FTIR、拉曼谱图可以看出反应后催化剂出现石墨衍射峰,热重分析表明催化剂表面沉积着结晶碳和无定形碳,并由SEM表征也可以看出,催化剂表面沉积的碳呈纤维状和棉絮状。C02加氢机理我们认为是经过CO机理,CO2先解离为CO,CO再进一步加氢生成CH4。


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