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高活性混晶纳米TiO_2光催化剂的制备及应用研究

李海霞  
【摘要】: 目前,以TiO2为代表的光催化环保材料已得到了广泛研究。光催化降解有机物,应用于环境保护,是科学界最活跃的研究方向。TiO2作为一种性能良好的光催化剂,主要体现在其具有独特的化学稳定性、热稳定性、高效、无毒,成本低等特点。TiO2的催化活性高低主要取决于它的晶体结构和粒径。通常采用溶胶-凝胶法制备TiO2光催化剂离不开高温焙烧过程,这就不可避免地导致了烧结、粒径增大、比表面积降低,从而大大地降低了催化剂的活性,使其工业应用受到限制。本文通过采用低温水热合成法,制备出粉体金红石型TiO2、混晶TiO2及混晶TiO2膜,并研究了其晶型、结构和催化性能。具体工作如下: 在低温水热条件下以TiCl3为钛源,以NaNO3为氧化剂,制备出了粉体TiO2光催化剂。并采用了XRD、TEM、UV-Vis等手段对其晶型、结构、光吸收性能等进行了表征,得出该粉体为金红石型棒状晶体。以亚甲基蓝为模拟降解物,300W碘钨灯为光源,评价了其光催化效果。晶化温度为200℃,晶化时间为2h的条件下制备的TiO2光催化活性最高,降解反应6h时其光降解率高达53.66%,远高于同等条件下市售的P-25TiO2光催化降解率(仅为39.32%)。 同样在低温水热条件下以TiCl3溶液为钛源,NaNO3为氧化剂,Na2SiO3为添加剂,制备了高催化活性的金红石型TiO2、锐钛矿型TiO2和二者任意比的混晶TiO2粉体光催化剂,并对其进行了表征。结果表明,通过调节Na2SiO3的用量,可制备出不同混晶比的TiO2。通过研究可知SiO32-在水热环境下直接参与TiO2形成的水解过程,从而调变TiO2的晶型。以亚甲基蓝的光催化降解为探针反应,发现混晶TiO2的光催化活性比纯相TiO2的光催化活性高,当混晶中锐钛矿相百分含量为62.78%时,该混晶TiO2催化剂对亚甲基蓝的光催化活性最高,反应6h亚甲基蓝的降解率达86.09%,远高于所制备的纯相金红石型TiO2催化剂。 以TiCl3为钛源,NaNO3为氧化剂,Na2SiO3为添加剂,采用低温水热法,在玻璃片载体的正反面均制备出了稳定、均匀且致密的TiO2膜。XRD结果显示制备的TiO2膜为金红石相与板钛矿相的混合晶型。由UV-vis漫反射光谱分析可知,混晶TiO2膜在波长190-380 um范围内具有很强的紫外吸收性能。以亚甲基蓝为模拟降解物进行光催化实验。制备的混晶TiO2膜反应12h降解率达84.87%,多次重复使用膜的催化降解率波动1%,且膜层没有脱落现象,表明膜与载体结合良好。


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