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纳米介孔材料的形貌控制合成及应用

张金昌  
【摘要】: 本论文通过在合成体系中加入共溶剂控制正硅酸乙酯(TEOS)水解速率,合成出具有不同形貌的介孔材料。通过干胶法二次晶化将得到的介孔硅球转化成空心球,并以其为载体负载Ni、Mo氧化物,应用于FCC汽油的选择性加氢脱硫反应,表现出较好的性能。主要内容如下: 以TEOS为硅源、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂、丙酮为共溶剂,通过调节水与丙酮的摩尔比(r),采用溶胶-凝胶法合成出包括纳米茧、纳米棒、纳米球形貌的介孔分子筛。研究发现,r值是控制介孔分子筛形貌的主要因素。通过调节r值,可以改变TEOS在水中的溶解性,继而可以影响到TEOS水解和缩聚的速率,使最终的样品形貌得以控制。合成过程中对介孔硅进行水热处理,没有改变其外部形貌,只是表面变得更粗糙。 在该合成体系中加入硼酸作为硼源,通过调节r值得到了包括纳米棒、纳米球形貌的含硼介孔分子筛。研究发现,通过改变体系中丙酮的量来调节TEOS的水解速率,是一种有效控制介孔分子筛形貌的方法。以硼酸作为硼源,合成含硼的介孔分子筛时,硼原子很容易进入骨架中形成四配位的硼,但在焙烧后有一部分四配位硼会转变成三配位硼。 以介孔实心球为硅源、四丙基氢氧化铵为模板剂、偏铝酸钠为铝源,通过干胶转化法对介孔实心球进行二次晶化,合成出纳米空心球。空心球的直径为500~600 nm,球壳约为100 nm。模板剂、铝源、水量对于生成空心球有很大的影响。研究发现,模板剂为四丙基溴化铵、铝源为硫酸铝时,得到的是直径为500~600 nm,表面带有空穴的实心球。水量从0.5 mL增大到5 mL时,得到的则是片状微米ZSM-5晶体。 采用自制的纳米空心球做为催化剂的载体,通过负载Ni、Mo氧化物,可用于FCC汽油选择性加氢脱硫,在温度280℃,氢气压力2.0 MPa,氢油体积比300,质量空速3h-1时,反应72h,脱硫率接近55%,烯烃损失小于1%,工业应用前景良好。


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