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TiO_2/ZSM-5复合光催化剂的制备及性能研究

郭鹏  
【摘要】: TiO2半导体作为光催化材料,因其具有较高的光敏性、化学稳定性等诸多优点一直备受研究者们的关注,是目前应用最广泛的一种光催化剂。与体相TiO2相比,纳米TiO2颗粒有利于提高光子产率,因而具有更高的光催化活性。但纳米TiO2颗粒极易团聚,并对有机物的吸附能力较弱,这使其光催化效率受到限制。采用将TiO2负载到具有高表面积的多孔载体上的方法,可实现其分散、吸附、催化的有机结合。而系统研究载体性质与TiO2活性组分及底物分子性能间的关系,对于发展光催化材料并实现催化反应动力学上的调变具有指导意义。本文利用偶氮染料甲基橙探针分子的吸附和光降解反应,结合多种表征方法,系统地考察了ZSM-5沸石载体的硅铝比、晶粒度、表面酸度等性质对负载型TiO2复合光催化剂的制备及性能的影响,并在此基础上着重研究了载体吸附位的本质,以及吸附键强度的调变对提高TiO2光催化剂活性的意义。主要研究结果如下: 1.与SiO2和Al2O3无定形氧化物,以及5A和Y沸石分子筛载体相比,ZSM-5沸石结构是负载TiO2的最佳载体。 2.利用ZSM-5沸石载体微孔结构对水分子的吸附和缓释作用,可控制负载过程中TiO2的溶胶-凝胶过程。此法可提高复合光催化剂中TiO2的负载量和分散度,制得的负载型TiO2复合光催化剂对甲基橙具有更高的光催化降解活性。 3.甲基橙分子主要吸附在ZSM-5沸石载体外表面较强的酸中心上。降低ZSM-5沸石的硅铝比可提高载体酸中心数量,因此制得的负载型TiO2光催化剂的吸附量和比活性呈明显的增加趋势。减小ZSM-5沸石的晶粒度可增大沸石载体的外表面。纳米ZSM-5沸石载体因具有更大的外表面和更多的表面酸性位,故制备的负载型TiO2光催化剂具有更大的甲基橙吸附量,因而可促进低浓度底物溶液的光催化降解。同时较大的外表面也提高了TiO2的负载量和分散度。TiO2/ZSM-5复合催化剂的最高比活性对应于适当的负载量,在以硅铝比为68、晶粒度100 nm的ZSM-5沸石为载体时,负载量为6.5 wt%的TiO2/ZSM-5复合光催化剂具有最高的光催化比活性。 4.通过Na+改性调变ZSM-5沸石载体的表面酸度发现:吸附在强酸中心的甲基橙分子很难脱附,不利于提高负载型TiO2的光催化活性;而吸附在中等强度酸中心(NH3-TPD图中350-400℃区域)上的甲基橙分子在室温下即可脱附,属于可逆吸附,有助于负载型TiO2的光催化反应的进行。TiO2/1.1%Na-HZSM-5复合光催化剂中载体对甲基橙的吸附主要为可逆吸附,故在制备的催化剂中具有最高的甲基橙光催化降解活性。


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