收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

硼氢化钠储氢材料的制备与性能

刘红  
【摘要】:硼氢化钠作为化学储氢材料具有理论储氢容量高,能量密度大,安全可靠等优点,为目前重点研究的储氢材料之一。本文采用体积法测试硼氢化钠催化水解反应生氢性能,研究了稳定剂对硼氢化钠生氢性能的影响,并从动力学方面研究了不含稳定剂时,硼氢化钠催化水解的影响因素。在正交实验的基础上,以温度、氢氧化钠浓度、硼氢化钠浓度、催化剂量为输入,以生氢速率、生氢量和活化时间为输出,建立了硼氢化钠催化水解反应影响因素与生氢性能之间的人工神经网络模型,并进行了生氢性能的预测和优化。设计了适合不含稳定剂的固态硼氢化钠生氢装置;采用浸渍法制备了纳米碳管负载金属催化剂,采用微观显微观察、X射线衍射等手段对催化剂进行了表征,研究了浸渍时间、活化处理以及溶剂等因素对催化剂性能的影响。在此基础上制备了纳米碳管负载双金属催化剂。 通过硼氢化钠催化水解反应生氢实验研究、神经网络模型预测以及理论计算表明,稳定剂的存在对生氢速率、生氢量、催化剂活化时间、催化剂使用寿命以及水量消耗均有不利影响,为保证NaBH4生氢反应完全进行,且具有较快生氢速率的溶液配比为:(25%~30%)NaBH4 +(75%~80%)H2O,此时的储氢容量为5.3~6.35wt.%。 当没有稳定剂存在时, NaBH4催化水解生氢反应可能不是零级反应,反应级数随着反应温度升高呈下降趋势,反应的活化能为49.6kJ/mol。 区别于以往化学氢化物储氢材料在水溶液中需加入稳定剂的配料方式,本文提供了一种固态NaBH4存储形式的催化水解生氢反应装置。采用固态供料方式,储存时固体与水分开,防止了NaBH4在水溶液中的自水解反应发生。由于反应体系中不加入稳定剂,硼氢化钠的配比量增加,生氢量提高。 显微观察表明,在采用浸渍法制备的纳米碳管负载金属催化剂上金属粒子呈颗粒状分布,尺寸在几纳米至十几纳米范围内,负载量为Ru/CNTsCo/CNTsNi/CNTs。其中Co/CNTs和Ni/CNTs催化剂上有部分Co、Ni被氧化了。生氢性能测试表明,Ru/CNTs催化剂的性能优于Co/CNTs和Ni/CNTs催化剂。 通过对催化剂制备影响因素的研究表明,浸渍时间在24h范围内,随时间延长催化剂的催化性能增强,纳米碳管经过活化处理负载金属催化剂的催化性能优于未活化处理的纳米碳管。以无水乙醇为溶剂制备的催化剂,其生氢性能明显优于以去离子水为溶剂制备的催化剂。 采用XPS表征了纳米碳管负载双金属催化剂上Ru元素的存在状态。发现少量Ru粒子高度分散在纳米碳管表面阻止了Co、Ni被氧化,其生氢性能优于单金属负载的催化剂。通过硼氢化钠水解生氢实验测试了Co-Ru/CNTs催化剂的生氢性能发现,当催化剂循环10次后,反应活化时间为0。经过100次循环反应后,发现催化剂的生氢量在450ml附近波动,生氢速率在250ml/min附近波动,说明催化剂有较好的稳定性。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 黄汉生;;用硼氢化钠稳定甲基丙烯酸甲酯[J];国外塑料;1993年01期
2 梁凤来,王玉香,田义英;黄原胶溶液热稳定剂的研究[J];南开大学学报(自然科学版);2000年02期
3 李国华;饶厚曾;;化学法镀 Ni—B 合金[J];表面技术;1993年03期
4 赵辉;包华;Nabanita Saha;Petr Saha;;以巯基改性聚酰胺-胺树形分子为稳定剂制备纳米银溶胶[J];华东理工大学学报(自然科学版);2007年05期
5 徐东彦;张华民;叶威;;硼氢化钠水解制氢[J];化学进展;2007年10期
6 宁培毅;;在相转移催化剂存在下三硝基甲苯同硼氢化钠的反应[J];现代兵器;1980年04期
7 刘志贤,宋新芳,石双群,桂明德;硼氢化钠的制备及萃取工艺研究[J];河北化工;1996年03期
8 李丛芬;韩小茜;董文魁;;硼氢化钠固相还原反应的研究[J];化学试剂;2005年12期
9 吴川;吴锋;白莹;衣宝廉;;硼氢化钠水解制氢用铂基催化剂的研究[J];现代化工;2006年S2期
10 苏策;张磊;张应鹏;;离子液体/水混合溶剂促进醛酮还原反应[J];兰州理工大学学报;2008年04期
11 蔡征宇;王明亮;;(S)-3-羟基-γ-丁内酯一步法合成(S)-1,2,4-丁三醇的研究[J];合肥工业大学学报(自然科学版);2010年06期
12 汪汉卿;陈英武;;电子自旋共振法在催化剂研究中的若干应用[J];当代化工;1973年06期
13 L.R.Bcecker ,郭志勇;硫醇有机锡稳定剂结构与效能的关系[J];聚氯乙烯;1982年03期
14 陈明祥;耐候性聚氯乙烯树脂的研制[J];塑料工业;1982年01期
15 王建德;国外聚氯乙烯制品配方介绍(之四)[J];聚氯乙烯;1983年03期
16 刘玉海;季金珠;李鹏星;曾心生;陈宝珍;熊硕芳;;提高顺丁烯二酸酐稳定性的化学精制方法[J];石油化工;1983年01期
17 杨先春;;激光喇曼光谱原位法研究硫化态催化剂 Ⅱ.硫化态W/γ-A1_2O_3催化剂的活性组分的化学形态及其表面光谱特性[J];石油学报;1987年04期
18 徐沛楷;刘永权;旷文伟;姚丽端;;GA型过氧化氢稳定剂的研究[J];广东化工;1988年02期
19 蔡云升;雷绍娥;周浩;占志春;李燕;;豆乳冰淇淋机理的研究[J];粮食与油脂;1988年02期
20 斯·普·格拉西莫维奇;李玉松;;稳定剂类型对顺式—1,4—聚异戊二烯橡胶在加工时破坏作用的影响[J];合成材料老化与应用;1990年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 许韵华;晋丽叶;陈敏;王永生;朱红;;质子交换膜燃料电池抗CO催化剂PtRu/C的研究[A];可持续发展的中国交通——2005全国博士生学术论坛(交通运输工程学科)论文集(下册)[C];2005年
2 盖帅;徐永强;刘晨光;;硅胶键合有机磺酸催化剂的制备与表征[A];中国石油学会第六届石油炼制学术年会论文集[C];2010年
3 蒋树斌;;污染物治理技术进展[A];中国工程物理研究院科技年报(2010年版)[C];2011年
4 庞新梅;钱锦华;高雄厚;;渣油催化裂化催化剂技术最新进展[A];甘肃省化学会成立六十周年学术报告会暨二十三届年会论文集[C];2003年
5 李林;王晓东;王爱琴;张万生;张涛;;Mo_2C催化剂的吸附量热研究[A];中国化学会第十三届全国化学热力学和热分析学术会议论文摘要集[C];2006年
6 靳凤英;王祥生;袁景利;龙化云;杨晓宇;陈立东;郭新闻;;有机酸改性的CoMo/HZSM-5催化剂的加氢脱硫活性[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
7 安立敦;;负载型纳米金催化剂投入工业生产[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
8 张庆轩;杨普江;张龙力;杨国华;;稳定剂对石油沥青质体系粘度的影响[A];中国化学会第九届全国应用化学年会论文集[C];2005年
9 周晓奇;;加氢脱硫催化剂及其新进展[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
10 杨勇;杜阳;王和义;;无机载体疏水催化剂研制[A];中国工程物理研究院科技年报(2008年版)[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 刘红;硼氢化钠储氢材料的制备与性能[D];沈阳工业大学;2009年
2 卢文新;纳米碳纤维生长速率及形态调控[D];华东理工大学;2010年
3 褚睿智;微波辐射下耐硫型Pd催化剂的可控制备及在一步法合成二甲醚中的应用[D];中国矿业大学;2010年
4 黄辉;脂肪酸甲酯加氢制脂肪醇Cu/Zn催化剂的失活机理研究[D];华东理工大学;2011年
5 王文举;Ni催化剂催化乙醇重整制氢的研究[D];天津大学;2009年
6 陈鸿庆;乙醇重整制氢Ir-La催化剂设计及微反性能优化[D];华南理工大学;2010年
7 姜烨;钛基SCR催化剂及其钾、铅中毒机理研究[D];浙江大学;2010年
8 张安杰;Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];大连理工大学;2011年
9 丁保宏;新型载体SiO_2-TiO_2-ZrO_2载负MoP催化剂的制备、表征及加氢精制性能[D];华东师范大学;2011年
10 滕阳;硫化后还原法制备磷化物催化剂及其加氢脱硫反应性能[D];大连理工大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 聂勉;镍基硼氢化钠制氢催化剂的研究[D];华东理工大学;2012年
2 张晓伟;化学镀制备Co基催化剂及其催化硼氢化钠水解制氢的研究[D];南开大学;2010年
3 李正启;橡胶防老剂4020合成工艺的研究[D];华东理工大学;2012年
4 杨燕萍;Ni/TiO_2-SiO_2催化剂的制备、表征及顺酐加氢性能研究[D];山西大学;2011年
5 彭神风;烟气脱硝SCR催化剂的性能研究[D];华东理工大学;2012年
6 刘树森;甲醇液相氧化羰基化Cu-Si-Ti基催化剂的研究[D];太原理工大学;2010年
7 庄永涛;柴油车尾气净化蜂窝状Fe-Mo/ZSM-5催化剂的试验研究[D];太原理工大学;2010年
8 刘艳霞;纳米金催化剂室温氧化CO及其再生研究[D];大连理工大学;2011年
9 王光伟;改性蒙脱土负载Co催化剂的费—托合成反应行为[D];陕西师范大学;2011年
10 王莉萍;焦炉煤气钌甲烷化催化剂的制备及研究[D];太原理工大学;2010年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 苏现代;危化品运输应依法进行[N];中国安全生产报;2005年
2 特约记者 魏双林;无金属绿色PVC稳定剂生产工业化[N];中国化工报;2011年
3 路云;塑料管道业辟谣图“自救”[N];经理日报;2004年
4 ;聚乙烯聚吡咯烷酮[N];中国畜牧兽医报;2009年
5 肖 楠;有效供给乃房价“稳定剂”[N];中国信息报;2005年
6 记者 华凌;德研制生物柴油稳定剂[N];科技日报;2007年
7 张原;食品专用添加剂——亚麻籽胶的作用[N];中国食品质量报;2007年
8 ;建筑给水塑料管推荐硬聚氯乙烯材料须为非铅盐稳定剂生产[N];中国建材报;2005年
9 李昂;果汁饮料需要高品质稳定剂[N];中国化工报;2000年
10 施慧;罗门哈斯结盟上海申[N];中国化工报;2004年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978