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煤中金属化合物对煤自燃的催化机理及其惰化改性研究

乔玲  
【摘要】:预防煤自燃火灾,是煤矿安全生产迫切需求解决的问题,对于煤矿企业的安全生产,节约和保护煤炭资源,保护生态环境具有十分重要的意义。煤是由有机物和无机物共同组成的高度复杂且不均一的混合物,其中,无机矿物质约占煤成分的1%~30%,是煤中金属元素的主要载体。煤中金属化合物对煤自燃的影响对于矿井火灾防治具有极其重要的意义。采用理论分析和实验研究相结合的方法研究了金属化合物对煤自燃的影响,分析了钙、铁和锰的化合物催化煤自燃机理,并提出了相应的惰化改性方法,为防治煤自燃提供新的思路和方法。主要研究成果如下:用盐酸对不同变质程度煤样进行洗脱处理,分析了煤中金属成分、煤结构和自燃特性的变化,结果表明盐酸可以有效脱除煤中金属成分,可交换态金属在低变质程度煤中含量较高,中高变质程度的烟煤含量较低,随着煤化程度的加深,含氧官能团在煤中含量逐渐减少,与之相连接的金属离子也逐渐脱落下来转移至离散矿物中。经盐酸洗脱后低变质程度煤样自燃倾向性降低,而中高变质程度的烟煤自燃倾向性增强,说明低变质程度煤中存在对煤自燃起催化作用的金属元素。对低变质程度原煤及其酸洗煤中的金属元素分析发现钙、铁、锰三种金属元素在原煤中含量较高而且酸洗处理的脱除率较高。根据钙、铁、锰在煤中的赋存状态,选择相应的化合物加入原煤中,通过程序升温实验和绝热氧化实验的相关参数判定这些化合物对煤自燃的影响,结果表明:氧化钙能够提高煤的氧化活性,促进煤自燃,碳酸钙和醋酸钙对煤自燃起微弱的促进作用,硫酸钙对煤自燃起微弱的抑制作用,氯化钙对煤自燃有较强的抑制作用;氧化铁和碳酸亚铁充当了惰性矿物,轻微的抑制原煤自燃,硫酸亚铁、硫酸铁和草酸亚铁对原煤自燃有一定的促进作用;二氧化锰和碳酸锰对原煤自燃有明显的抑制作用,醋酸锰对煤样的自燃起到了较大的促进作用。应用原位漫反射红外光谱技术,分析具有催化作用的金属化合物对煤自燃过程中各官能团的影响,结合化学反应原理,提出金属化合物催化煤自燃机理:含钙化合物催化煤自燃机理是钙以离子交换的方式进入煤结构中,以氧化钙的形式发生催化作用,使缩合芳烃上的烷基侧链发生裂解,生成脂肪烃和一部分小分子碳氢化合物。含钙化合物催化作用的大小决定于煤中水分和羧基的含量。铁和锰的化合物以游离金属离子的形式发挥催化作用。铁离子和锰离子通过得失电子催化烃类及含氧官能团发生氧化反应,从而促进煤的化学吸氧反应,加速煤自燃。为了抑制金属化合物对煤自燃的催化作用,实现对易自燃煤的惰化改性,用三种不同类型的金属螯合剂草酸、乙二胺四乙酸(Ethylene Diamine Tetraacetic Acid,EDTA)和植酸加入煤中进行了程序升温实验,研究金属螯合剂对煤自燃特性的影响,结果表明:草酸能够促进煤自燃,因为草酸与金属离子形成的螯合物不稳定,易发生分解。EDTA能够和金属离子生成稳定络合物,对煤氧化反应的抑制效果在低温段较弱,高温段比较明显。植酸抑制煤自燃效果最明显,因为添加植酸的煤样可以生成醚、酯类物质以及氢键交联结构,提高煤的稳定性。在升温氧化的过程中,植酸能够和金属离子螯合,降低体系自由基含量,抑制煤对氧的化学吸附,从而延缓煤自燃。该论文有图48幅,表24个,参考文献195篇。


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