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粉煤灰基催化剂催化氧化NO的性能及机理研究

赵璐  
【摘要】:烟气中氮氧化物的过量排放会造成严重的空气污染,其中NO产生量占90%以上,处理难度最大。现行的选择性催化还原技术存在氨气消耗量大、成本高、易造成二次污染等问题,亟需开发清洁高效的烟气脱硝新技术。与此同时,燃煤电厂粉煤灰排放和堆存压力与日俱增,亟待解决其综合利用问题。基于此,本研究以固体废弃物高铝粉煤灰为原料,首先采用酸-碱法联合法制得了性能优良的莫来石-刚玉催化剂载体,然后采用锰前驱体浸渍-煅烧工艺制得了新型粉煤灰基NO选择性催化氧化催化剂。在系统分析其活性成分组成、微观形貌以及孔隙结构的基础上,开展了其对模拟烟气中NO的催化氧化研究,考察了催化剂制备条件和催化反应条件对催化剂活性的影响规律,获得了最优的工艺参数,可实现烟气中NO高效氧化。本论文取得如下研究成果:(1)考察并优化了介质浓度、反应温度、液固比、反应时间等因素对非晶态氧化铝和二氧化硅脱除率的影响规律,获得了最佳反应条件。其中,酸法过程的最佳条件为:硫酸浓度1.5 mol/L,反应温度85℃,液固比7,反应时间90 min,氧化铝的脱除率可达5.78%;碱法过程的最佳条件为:Na OH浓度200 g/L、反应温度95℃、液固比15、反应时间150min,二氧化硅的脱除率达到58.51%,非晶态二氧化硅脱除率为83.54%。所获得的产物以莫来石和刚玉为主要物相,呈多孔球形结构,颗粒大小在20~50μm之间,孔径大小主要集中在10 nm左右,具有较高的比表面积和吸水率,分别为39.35 m~2/g和70.01%,耐热温度达到1100℃,是一种良好催化剂载体材料。(2)采用旋转蒸发浸渍法在制得的莫来石-刚玉载体上负载锰前驱体,经烘干-煅烧后,成功制备了粉煤灰基NO选择性催化氧化催化剂。考察了不同制备条件对催化剂的组成、结构、形貌等特性的影响规律,结果表明:活性组分以Mn~(4+)、Mn~(3+)和Mn~(2+)混合价态存在于催化剂中,以硝酸锰为前驱体,煅烧温度为500℃,负载量为5%时,制得的催化剂中Mn~(4+)含量和化学吸附氧含量最多,氧化还原活性最强,催化剂具有最大的比表面积、平均孔径和孔容,且活性组分在催化剂表面和内部分散最均匀。(3)考察了制备条件和催化反应条件对催化剂活性的影响规律,获得了最佳工艺参数。查明烟气中的NO浓度,O_2含量、空速和催化温度等反应条件影响NO催化转化率,提高O_2含量有利于提高NO转化率,提高NO浓度和空速则会降低NO转化率,随着催化温度的升高,NO转化率出现先升高后降低的趋势。最佳催化反应条件为:NO入口浓度800ppm,氧气浓度8%,空速4800-6000 m L/g·h,催化温度275℃。在最佳条件下,NO转化率可达87.5%,表现出较好的NO氧化活性。该论文有图39幅,表11个,参考文献90篇


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