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气液混合放电特性的研究及灭藻的应用

内爱  
【摘要】:船舶压载水引起的外来物种的入侵是全世界面临的最严峻的问题之一,它对生态和经济都造成了很大的危害。为了解决这个问题,很多学者提出了许多压载水微生物灭活的解决方案。然而,现有的处理方法还有很多弊端,有些不安全,有些成本太高,因此更有效的处理方法仍然在研究。最近,液相高压脉冲放电等离子体技术已经成为一个非常热门的研究领域,此方法的优点在于成本较低,处理效率高,空间占用量小。本研究是气液混合高压脉冲放电等离子体技术应用于压载水处理进行可行性技术探索,考察液相高压脉冲放电等离子体对藻类的杀灭效果。 本实验利用多针对板反应器气液混合放电对四种藻(金藻,新月菱形藻,扁藻,小球藻)的杀灭机制进行了研究。实验分四个方面的内容:(1)多针对板反应器气液混合放电特性的研究;(2)通过发射光谱对放电产生的自由基特性进行了研究;(3)过氧化氢和臭氧的形成机制的研究;(4)放电参数对藻类灭活效果的影响。 首先,通过改变放电参数对反应器的放电特性进行了研究,如改变脉冲峰值电压,脉冲频率,水面到针尖的距离(ds),电导率。此外,实验过程中气相采用四种不同的气体作为放电介质。结果表明,脉冲峰值电压增高,脉冲频率增大,针尖与水面的距离(ds)减小,注入反应器中的能量增大。因为脉冲峰值电压和频率越高,针尖与水面的距离越小,电场强度就会增大,随之产生更大的电离能和更多的活性自由基(如OH,·H,·O,·HO2, O3),也会增加反应器中溶液的导电性。这种反应器具备如下几个特点:(1)电晕放电和火花放电可相互转换,在特定条件下同时发生,(2)无论电导率低还是高,这种反应器都能放电。 第二,为了研究放电过程中产生的活性物质种类和它们的化学反应机理,通过光电多通道光谱分析仪对其发射光谱进行了测定,检测脉冲峰值电压的变化对自由基形成的影响,不同气体对自由基产生的影响也进行了研究和比较。发射光谱测定结果显示,气相为氧气时·OH, Hα和氧自由基发射强度比气相为其它气体时高。这是因为气相中注入氧气时更多的氧分子被电离成氧原子,形成的氧原子又很容易与水分子结合形成OH自由基,进一步与OH自由基反应形成氢原子。脉冲峰值电压升高,放电能量,放电电流都增大,形成了更多的等离子体通道,OH自由基和原子氧的发射强度增加。 第三,过氧化氢和臭氧是脉冲放电产生的主要的长寿命活性物质,因此对其在不同条件下的产生的机理进行了研究。液相中的臭氧浓度用碘量法测定,气相中的臭氧浓度用臭氧气体分析仪测定。比色法测过氧化氢的浓度。反应器气相分别使用氧气、空气、氩气、氮气4种气体。测定改变脉冲峰值电压、处理时间、溶液电导率和溶液pH,对过氧化氢和臭氧形成的影响。当脉冲峰值电压、脉冲频率和处理时间增加,过氧化氢和臭氧的浓度随之增加。脉冲频率增加,单位时间内放电次数增加,产生了更多的高能电子、羟基自由基、活性氧和其它强氧化性物质。放电处理时间增加,长时间内持续的产生更多的过氧化氢和臭氧导致过氧化氢和臭氧的浓度增加。pH高的溶液过氧化氢和臭氧的浓度比pH低的溶液浓度高。这是因为pH低的溶液还有大量的H+,与海水中的C1-和大量的H202发生反应,生成HOCl和H20,导致形成的过氧化氢大量减少。对于臭氧形成,当pH增加的时候,臭氧形成率急剧增加。这或许是因为当pH增加的时候,OH自由基形成显著增加。过氧化氢和臭氧在四种气体中放电产生的浓度从高到低依次为氧气空气氩气氮气。气相为氧气时过氧化氢和臭氧的浓度最高,主要原因是氧气作为气相放电时,不仅仅产生大量的OH还产生大量的活性物质如臭氧(03)过氧化物(O2-)和纯态氧(1O2),这些活性物质可以在气液两相接触面形成更多的过氧化氢。 第四,研究了多针对板气液混合放电反应器的放电参数对藻类的灭活效果。当脉冲峰值电压、脉冲频率和放电处理时间增加,藻的存活率降低,杀灭率可达到100%。实验结果表明,脉冲峰值电压28 kV,脉冲频率30 Hz,放电处理时间7 min时,金藻的杀灭率可达到100%;脉冲峰值电压28 kV,脉冲频率30 Hz,放电处理时间9 min时,新月菱形藻的杀灭率达到100%;脉冲峰值电压28 kV,脉冲频率30 Hz,放电处理时间10 min时,小球藻的杀灭率达到100%;脉冲峰值电压30 kV,脉冲频率30 Hz,放电处理时间15 min时,扁藻的杀灭率可达到100%。因此可知,四种藻相比较,扁藻最难杀灭,其次是小球藻,新月菱形藻第三,金藻最容易杀灭。不同的杀灭难度取决于不同藻类的细胞种类和细胞体积。当通入氧气、空气、氩气和氮气,峰值电压28kV,脉冲频率30Hz,放电处理时间10 min时小球藻的杀灭率分别为98.2%,93.4%,85.5%和76.8%。因此可以推断出杀灭效果氧气空气氩气氮气。空气作为气相时只产生少量的O,H,03和其它活像物质,因此低于氧气作为气相时放电的杀灭率。氩气的电离能低于氮气,可以产生更多的高能电子,所以氩气作为气相时比氮气杀灭率高。此外,氩气是一种惰性气体,很难捕获电子,因此等离子体通道中的高能电子可以与水分子碰撞产生更多的羟基自由基和氢原子。 最后,对藻类灭活的反应机理进行了研究。在实验结果分析的基础上,探讨了不同脉冲放电下的藻类失活机理。结果显示电场、紫外线辐射、OH自由基、臭氧和过氧化氢(活性物质和自由基)是导致藻类失活的主要因素。在这三种藻失活的因素中,活性物质和自由基的数量(OH自由基,臭氧和过氧化氢)是对藻类的失活最重要的。假设通入氮气的时候,藻类的灭活主要是由于电场和紫外线辐射,由此估计由于通入氧气、空气和氩气产生的活性物种和自由基对藻类的杀灭率分别为21.8%,16.6%和8.7%.


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