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金属有机络合物的设计合成及其催化性能研究

黎林清  
【摘要】:本文合成了四种四羧酸金属酞菁(Metal Phthalocyanine Tetracarboxylic Acid, M-PTC)配合物,利用红外光谱、紫外光谱及X-射线晶体衍射分析对配合物结构进行了表征,并以其作为催化剂,开展了以分子氧为氧源的烯烃环氧化的研究,考察了反应体系中溶剂、温度、时间、溶剂用量、共还原剂用量以及催化剂用量对反应结果的影响,其中Fe-PTC催化活性最好,在适宜的反应条件下,n(环辛烯):n(催化剂):n(共还原剂)=4:0.0025:16,溶剂(1,2-二氯乙烷)12mL,温度45℃,反应时间5h,环辛烯转化率达到100%,环氧环辛烷的选择性为91.1%,反应TON值达到1457。同时,催化剂可以循环使用,经7次循环反应后,催化剂的活性没有明显下降,结构也没有发生变化。 本文制备了以2,6-吡啶二羧酸为次级构筑单元,Fe为中心金属,Na为节点金属的具有三维结构的金属有机络合材料,并以此作为催化剂,在较温和的条件下,实现催化分子氧的烯烃环氧化反应,在适宜的反应条件下,n(环辛烯):n(催化剂):n(共还原剂)=4:0.00025:16,溶剂(乙腈)12mL,温度35℃,实现环辛烯转化率为99.3%,环氧产物选择性达到87.7%,反应TON值高达12386.4。经催化后,该催化剂的结构也没有基本没发生变化。


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