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聚合物膜修饰电极的制备及电催化应用

冯骁骏  
【摘要】: 化学修饰电极(CME)是70年代中期发展起来的一个新的研究领域,也是目前电化学和电分析化学研究的热点之一。目前,化学修饰电极已广泛应用于生命科学、环境科学、材料学和分析科学等诸多领域。化学修饰电极的电催化是其发展的重要动力,它可以应用于各种难以实现的电子传递慢的过程,如生物分子的电催化、有机物和无机物的电催化等。聚合物膜修饰电极有以下优点:所含电活性中心浓度大,容易制备,响应信号大,稳定性和重现性好,其最大的优点是非常适合于电分析研究。基于以上几种优势,本文研究了聚合物膜修饰电极的制备及其在电化学分析中的应用。 1.聚对氨基苯磺酸(ABSA)/刚果红修饰电极对多巴胺的循环伏安测定 采用电化学聚合方法制备了聚对氨基苯磺酸(ABSA)/刚果红(CR)修饰玻碳电极,并通过电化学手段研究了多巴胺(DA)在该修饰电极上的电化学行为。在pH 4.0的NaAc-HAc缓冲溶液中,该修饰电极对多巴胺的氧化具有明显的催化活性。多巴胺的浓度在1×10~(-7)~2.5×10~(-4)mol/L范围内,其电化学响应信号与多巴胺浓度呈线性关系,检测限达6.9×10~(-8)mol/L(3倍噪音法)。用一支电极对DA平行测定七次,RSD为6.7%,说明聚ABSA/CR修饰电极有良好的重现性。该方法可用于盐酸多巴胺注射液实际样品的检测。 2.聚对氨基苯磺酸(ABSA)/刚果红修饰电极对多巴胺、抗坏血酸和尿酸的同时测定 采用电化学聚合方法制备了聚对氨基苯磺酸(ABSA)/刚果红(CR)修饰玻碳电极,利用其电催化氧化作用建立了多巴胺(DA)、尿酸(UA)和抗坏血酸(AA)同时测定的定量分析方法。在pH 4.3的NaAc-HAc缓冲溶液中,抗坏血酸、尿酸和多巴胺在一定的浓度范围内与其电化学信号分别呈线性关系。研究发现,多巴胺、抗坏血酸和尿酸在该修饰电极上的电化学氧化明显增大。与在裸玻碳电极上的现象不同的是,在多巴胺、抗坏血酸和尿酸的混合溶液中,三者在聚对氨基苯磺酸(ABSA)/刚果红(CR)修饰电极上的氧化电位彼此不重叠,抗坏血酸和多巴胺的氧化峰电位差为300 mV,多巴胺和抗坏血酸的氧化峰电位差为250 mV。说明该修饰电极可成功用于多巴胺、抗坏血酸和尿酸三者的电化学分离。 3.血红蛋白-掺杂铂的有序介孔碳材料修饰电极对过氧化氢的电化学催化 采用滴涂法制备了血红蛋白-掺杂铂的有序介孔碳材料修饰电极,并用此修饰电极对过氧化氢的还原进行催化,研究发现该修饰电极对过氧化氢的还原有明显的催化作用。这可能是因为血红蛋白固有的过氧化氢酶活性,而掺杂铂的有序介孔碳材料的比表面积大,表面活性中心多,可以促进过氧化氢的还原。在优化的实验条件下,过氧化氢在此修饰电极上的电化学信号与过氧化氢的浓度在6.5×10~(-4)~1.3×10~(-2) mol/L范围内呈线性关系,检测限为9.1×10~(-5) mol/L(3倍噪音法),重现性较好。说明该方法可用作过氧化氢的电化学传感器。


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