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多孔金属复合氧化物(Co-Ce、Mn-Ce)催化剂制备表征及其催化氧化挥发性有机物性能

林淼  
【摘要】:挥发性有机化合物(VOCs)是大气污染物的主要成分,对人民的生活环境带来严重影响,也危害人民的身体健康。VOCs主要来源为石油加工、炼油等行业,主要包含烃类、脂类、醛和酮、醇和醚、芳香烃等。催化氧化法是末端去除VOCs的重要方法之一。催化氧化法的催化剂主要是贵金属催化剂和非贵金属催化剂,贵金属催化剂催化性能优异,但价格昂贵,资源短缺,而非贵金属催化剂价格低廉,原料易得,具电子流动性高,价态可变,催化性能较优良等优点,成为当前催化剂研究的重点。本文以金属氧化物为催化剂活性组分,在柠檬酸做辅助剂的条件下,以金属硝酸盐做金属源,通过直接热分解法制备了Co-Ce和Mn-Ce复合金属氧化物催化剂,较系统考察不同制备条件对催化剂的结构和催化性能的影响。通过XRD、SEM、TEM、BET、H_2-TPR等多种手段表征其物化性质,并采用甲苯和乙酸乙酯的氧化为探针反应,评价了催化剂去除VOC的性能。结果表明,Co-Ce、Mn-Ce氧化物催化剂均为多晶结构,平均孔径分布在10-15 nm,催化剂颗粒呈“鸟巢”状形貌,孔隙结构较发达。在甲苯(或乙酸乙酯)浓度为1000 ppm,空速为20000 mL?g~(-1)?h~(-1),VOC与O_2摩尔比为1:400的条件下,Co-Ce催化剂中(CC-3催化剂)氧化甲苯转化率达90%时的转化温度最佳可达199℃,其比表面积为39.9m~2?g~(-1),平均孔径为13.5 nm,TPR结果表明其在268℃、323℃和443℃出现明显还原峰,H_2消耗量最大可达20.3 mmol?g~(-1)。Mn-Ce系催化剂样品中(CM-2催化剂)氧化去除乙酸乙酯的转化率达90%时的反应温度最好为190℃,比表面积和平均孔径为Mn-Ce系催化剂中最大,分别为69.9 m~2?g~(-1)和15.9 nm。氢气还原峰出现在低温300℃和高温700℃附近,H_2消耗量为该组催化剂中最大(10.4 mmol?g~(-1))但却远远低于CC-3催化剂的耗氢量。双金属Co-Ce和Mn-Ce复合氧化物催化剂氧化甲苯或乙酸乙酯的性能与其比表面积、多孔性的微纳米结构和低温还原性能有关。


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