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多孔芳香骨架材料的设计、合成与性质研究

任浩  
【摘要】:本论文以多孔材料的制备与性质研究为出发点,主要进行由轻元素通过共价键连接形成的有机多孔材料的设计、合成和性质研究工作。目的在于探索有机多孔材料的结构多样性、合成时聚合反应的多样性,材料稳定性、多孔性以及其在与能源和环境相关领域的应用。本论文选择不同结构的有机反应单体,设计、合成了一系列多孔芳香骨架材料(Porous Aromatic Framework),并对制备的材料进行了基本表征及相关性质的研究。 本论文以计算机理论模拟与计算作为实验的指导,设计了一系列多孔芳香骨架材料。首先,以金刚石结构为结构模型,设计了利用不同个数(1-3)的苯环替代金刚石碳原子之间的共价键形成的三个具有金刚石拓扑骨架的材料,理论计算结果表明设计的材料具有非常显著的多孔性;利用Ni(0)催化的厄尔曼偶联反应(Yamamoto-type ullmann cross-coupling reaction),以四面体的四溴四苯甲烷为反应单体成功构筑具有超高比表面积多孔芳香骨架材料PAF-1,并对材料的结构及性质进行了详细的研究(第二章)。其次,本论文的另一个工作是制备功能性的有机多孔材料,利用Ni(0)催化的厄尔曼偶联反应,以1,3,5-三(4-溴苯基)苯为反应单体成功构筑了聚苯类共轭有机多孔材料PAF-5(第三章)。此外,利用氯化锌催化的离子热反应,以四面体结构的四氰基四苯甲烷为反应单体成功制备了具有较高比表面积的多孔芳香骨架材料PAF-2(第四章)。 本论文详细阐述了有机多孔材料的设计、合成与性质研究工作。这是一个新兴的交叉研究领域,它跨越了拓扑学和计算模拟方法学(理论计算与模拟)、有机化学(反应单体的制备与表征)、高分子化学(聚合反应)、分析化学(样品表征)、材料化学与物理化学(性质研究)等多个学科。本论文的完成为该类材料的设计、合成与性质研究工作奠定了基础。


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